【摘 要】
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鉴于癌症的复杂性,长期以来,化疗联合光学治疗一直是一种可行的治疗方式。然而,基于纳米平台的联合化疗/光疗仍然存在一些限制,如细胞耐药性会降低化疗效果、肿瘤部位的乏氧特性会降低光动力疗效等,如何安全高效地提高瘤内活性氧水平仍然是一个巨大的挑战。肿瘤的纳米催化医学旨在通过原位催化反应实现肿瘤微环境的调节,通过活性氧（Reactive oxygen species,ROS）的形成或转化诱导细胞凋亡。纳米
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鉴于癌症的复杂性,长期以来,化疗联合光学治疗一直是一种可行的治疗方式。然而,基于纳米平台的联合化疗/光疗仍然存在一些限制,如细胞耐药性会降低化疗效果、肿瘤部位的乏氧特性会降低光动力疗效等,如何安全高效地提高瘤内活性氧水平仍然是一个巨大的挑战。肿瘤的纳米催化医学旨在通过原位催化反应实现肿瘤微环境的调节,通过活性氧（Reactive oxygen species,ROS）的形成或转化诱导细胞凋亡。纳米催化医学的发展有助于克服光疗、化疗的限制,实现高效协同治疗。本文提出了一种基于氧化铈纳米粒子的纳米复合物,用于肿瘤的安全、高效治疗,主要内容如下:1、以氧化铈（Ce Ox）纳米粒子为核,通过聚丙烯酸（PAA）和聚苯胺（PANI）的双层包裹及聚乙二醇（PEG）的修饰得到了纳米粒子PAA-Ce Ox@PANI-PEG（CP）。PAA-Ce Ox的粒径为5.72 nm,Zeta电位为-35.21 m V;PAA-Ce Ox@PANI的粒径为52.26 nm,Zeta电位为17.98 m V;CP的粒径为54.63 nm,Zeta为1.09m V,表面铈的价态比例Ce+4∶Ce+3=3.46,具有近红外光开启的过氧化氢模拟酶性质,且在p H=6.5～7.4时性质最强;在光照后,Ce+4∶Ce+3下降至0.58,呈现出酸性p H依赖的氧化酶性质,且在p H=4时性质最强。2、在PAA-Ce Ox@PANI-PEG的基础上,通过π-π堆积实现了吲哚菁绿（ICG）和阿霉素（DOX）的共负载,制备了纳米复合物CPID。CPID中DOX和ICG的负载率约为17.8%和16.8%。DOX呈酸性响应释放,且光热和过氧化氢的作用可加速其释放。CPID具有优异的光热效应,808 nm激光照射5 min后温度可达76.7℃。Ce Ox的催化作用使得CPID具有更优异的单线态氧产生能力。3、CPID在体外细胞的治疗效果及毒性研究。共培6 h后细胞可有效内化CPID。未光照的CPID由于表面Zeta电位为中性,主要定位于细胞质,药物释放较少,在光照后,CPID发挥其过氧化氢酶性质,可有效缓解细胞乏氧,同时PANI层热膨胀,药物大量释放,呈负电的PAA-Ce Ox纳米粒子进入酸性溶酶体,发挥其氧化酶性质,ROS水平明显上升。细胞毒性研究表明未光照的CP组存活率在80%以上,而CPID组光照后可杀死99.8%的细胞。4、CPID在动物体内的抗肿瘤效果和生物安全性研究。多模态成像表明纳米粒子在尾静脉注射后24 h能在肿瘤部位有效富集,长期治疗表明基于CPID粒子的PDT/PTT/CHT/CDT具有最佳的联合抗肿瘤效果,H&E染色表明了CPID良好的生物安全性。
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