【摘 要】
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随着能源需求的增加,低阶煤已逐渐成为一种宝贵的煤炭资源,热解技术是低阶煤较为温和的转化方式之一,在热解中选择合适的催化剂能够实现产物的定向转化;而CO2作为温室气体,如果能将其合理利用,不仅能改善环境污染,还能减少碳资源损失。本文将从热解气氛、催化剂用量等方面进行催化热解动力学及产物分布特性研究,同时优化热解条件,提高低阶煤热解产气率,实现气体产物定向转化为以CH4为主的热解气。将Ca(OH)2和
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随着能源需求的增加,低阶煤已逐渐成为一种宝贵的煤炭资源,热解技术是低阶煤较为温和的转化方式之一,在热解中选择合适的催化剂能够实现产物的定向转化;而CO2作为温室气体,如果能将其合理利用,不仅能改善环境污染,还能减少碳资源损失。本文将从热解气氛、催化剂用量等方面进行催化热解动力学及产物分布特性研究,同时优化热解条件,提高低阶煤热解产气率,实现气体产物定向转化为以CH4为主的热解气。将Ca(OH)2和海拉尔褐煤用水按比例混合,Ca(OH)2能在褐煤中发生离子交换反应,当含量大于7%时可达到Ca(OH)2在煤中的饱和值。根据煤样热重分析结果,热解过程划分为三个阶段:第一阶段(30℃～200℃)主要是干燥阶段;第二阶段(200℃～710℃)主要是挥发分的析出,负载Ca(OH)2煤样最大失重速率向低温方向移动,最大失重量也比原煤少;第三阶段(710℃～850℃)为煤的二次气化阶段,Ca(OH)2添加量大于3%时出现新的失重峰,说明Ca(OH)2能够有效促进煤在该阶段的气化反应。运用Coats-Redfern积分法进行动力学分析,当Ca(OH)2添加量为7%时,反应活化能较小,反应更容易进行。随着温度的升高,反应级数均有所不同,在低温阶段(553-803 K)可以将热解反应描述为一级反应;在高温阶段(803-1083 K)热解反应复杂,可将热解过程描述为二级反应或三级反应。在N2气氛下煤催化热解实验表明,与原煤半焦收率相比,当Ca(OH)2添加量为10%时,半焦收率有显著变化,800℃时半焦收率比同温度下的原煤半焦少5.15%;当Ca(OH)2添加量为7%时,CO的释放量提高了 13.19 mL/g。半焦的扫描电镜图中显示Ca(OH)2使半焦结构更加疏松,说明Ca(OH)2能够有效促进半焦发生气化反应。在CO2气氛下煤单独热解实验表明,温度达到800℃时,C02与半焦发生二次气化反应,与N2气氛热解相比,半焦收率减少了 4.02%。在C02气氛下更有利于CO、CH4、C2H6的释放,在800℃时,CO的释放量高达173.64mL/g,比在N2气氛中多119.33 mL/g。由半焦的扫描电镜图可知CO2与半焦的气化反应能进一步破坏半焦结构,使半焦的粒状结构更小。在CO2气氛下煤催化热解实验表明,在C02气氛下Ca(OH)2能够有效促进CO的释放,Ca(OH)2添加量为5%时释放量达到最大值,800℃时CO释放量达到224 mL/g,说明Ca(OH)2在较高温度下对煤的二次气化反应起催化作用,并在Ca(OH)2添加量接近饱和时催化效果最为显著。由XRD分析结果可知热解反应后,催化剂主要以CaCO3的形式存在于半焦中。半焦的扫描电镜图中显示添加Ca(OH)2后制得的热解半焦的粒状结构更加疏松,表明Ca(OH)2在高温时能够促进新生半焦的气化反应,但是随着Ca(OH)2的不断增加,在CO2气氛下反应生成的CaCO3富集在半焦表面,不利于热解反应后期气体产物的扩散。
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