镶嵌在SiO2介质中的纳米晶Si的制备及其光致发光特性研究

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室温下观察到多孔硅和纳米晶硅发光,打开了Si基光电集成的大门,多孔硅的脆性和来源于制备过程的化学污染限制了它在光电器件中的应用。但是镶嵌在二氧化硅介质中的纳米晶硅(nc-Si/SiO2)因机械强度高,发光稳定性好,制备方法与集成电路制备方法相兼容,所以具有广阔的应用前景。 制备nc-Si/SiO2方法很多,最常用的方法是先制备SiOx薄膜,再进行高温热处理。热处理过程中发生相分离,形成Si和SiO2相。本文用真空蒸发镀膜技术在Si或二氧化硅基体上制备SiOx薄膜,经过后续处理形成nc-Si/SiO2体系。用X射线光电子谱(XPS)和X射线衍射谱(XRD)及拉曼谱(Raman)对未经过热处理的SiOx薄膜和经过1100℃热处理形成的nc-Si/SiO2体系进行了表征。 本文首先研究了SiOx薄膜在不同温度下热处理后的光致发光特性,以更好地理解纳米晶Si光致发光。将SiOx薄膜在室温到1100℃之间不同温度下氮气中热处理30分钟,观察荧光谱的变化。发现热处理温度低于900℃时,有位于620nm处的可见荧光峰出现,1100℃热处理后峰位在620nm处的荧光基本消失,而在710nm处出现一新的荧光峰。从分子动力学角度分析薄膜热弛豫过程,结合拉曼谱分析,确定峰位在620nm的荧光主要是缺陷荧光,但不排除Si团簇荧光。峰位在710nm的荧光来自于nc-Si。特别讨论了为什么900℃热处理后荧光很弱的问题。 量子点最基本的特性是具有量子尺寸效应。所谓量子尺寸效应是指随着尺寸的减小(或增大),量子点发射的荧光峰能量位置蓝移(或红移)。改变沉积SiOx薄膜的厚度,我们发现量子点的荧光峰位置可调,随着厚度的增加,峰位红移。根据结晶理论建立模型对这个过程进行分析,发现团簇离基体越远,越容易结晶,从而离基体越远,形成的晶体尺寸越大。即薄膜厚度越大,量子点尺寸越大。所以随着厚度的增加,荧光峰能量位置红移,体现了量子尺寸效应。 Si量子点作为光源来讲,能量密度越大越好。我们发现SiOx薄膜沉积速率可以很明显地影响荧光强度,对于同样厚度的SiOx薄膜,随着沉积速率的减小,荧光强度越强。可能的原因是蒸发速率小时,Si以原子形式沉积到基体的可能性大,从而利于Si团簇形成,导致量子点密度增加。 量子点的荧光机制一直是争论的焦点,一般认为载流子是在量子点内部产生的,关于载流子在哪里复合,不同的人有不同的见解。从结构上讲nc-Si/SiO2体系与单纯的nc-Si发光有很大的区别,因为nc-Si/SiO2体系中存在界面。所以其
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