【摘 要】
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以固态电解质取代传统的液态电解质是解决锂离子电池安全性问题和提高能量密度的最有前景的方法。但目前的固态电解质的性能指标尚未达到可商业化应用的水平,其主要问题在于
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以固态电解质取代传统的液态电解质是解决锂离子电池安全性问题和提高能量密度的最有前景的方法。但目前的固态电解质的性能指标尚未达到可商业化应用的水平,其主要问题在于较低的室温锂离子导电能力及与电极较差的界面结合。本文针对上述问题,提出将电纺丝微纳米纤维与聚碳酸丙烯酯相复合,制备高室温离子电导率的有机/无机复合固态电解质膜,并通过电极/电解质界面改性组装成界面接触良好的固态锂电池。主要研究内容与成果如下:⑴利用静电纺丝法首先制备了长约2μm、直径约200nm的Li7La3Zr2O12（LLZO）微纳米纤维,并与聚碳酸丙烯酯（PPC）相复合,利用刮涂法制备了约70μm厚的复合固态电解质（CSE）,研究了不同添加量对电解质膜性能和电池电化学性能的影响。研究发现:在添加7.5%LLZO的情况下,电解质具有超过4.6V的高电化学稳定窗口和高达1.59×10-4 S·cm-1的离子电导率;然后在电解质一侧涂覆石墨材料,并与NCM622和金属锂组装成固态电池,发现:固态电池显示出优异的室温电化学性能,在0.3C的电流密度下的初始放电容量为162.6 mAh·g-1,经过200次循环后其容量为106.1 mAh·g-1。在更高的1C电流密度下,初始比容量为148.3 mAh·g-1,经200次循环后的容量为100.3 mAh·g-1。⑵进一步利用静电纺丝法制备了化学稳定的La2Zr2O7（LZO）微纳米纤维,并与PPC复合制备了超薄复合固态电解质膜,研究了填料添加量、骨架厚度及石墨涂层等对电解质性能及电池性能的影响。研究发现:复合固态电解质的电化学稳定性窗口达到5V左右,离子迁移数为0.69。应用于纽扣电池在室温下以0.5C的倍率进行充放电时,其初始放电比容量为165.6 mAh·g-1,200圈循环后的容量为123.3 mAh·g-1。在1C电流密度下,初始比放电容量为154.2 mAh·g-1,经200圈循环后,剩余容量为104.2 mAh·g-1。⑶分析了纤维填料、界面改性及电解质厚度对固态电解质及固态电池性能的增强机制。发现:微纳米纤维的准一维特性为电解质提供了快速的锂离子传输通道,而纤维表面的路易斯酸性位点的提高有利于界面路易斯酸碱反应的增强,促进了锂盐的解离,提高了离子电导率;电解质表面的石墨涂层很好的增强了电极/电解质界面接触,降低了界面阻抗,有效的抑制了锂枝晶的生长;固态电解质厚度的降低使锂离子传输距离,传输效率大幅提升,改善了固态电池的循环稳定性。
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