光催化降解甲醛木基微纳反应器构筑及其性能研究

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木材是一种蕴藏量丰富、天然可再生、可降解的高分子材料,具有精巧的三维分级多孔结构、丰富的表面活性官能团,是为构建纳米粒子固定及稳定性优异的理想材料。二氧化钛(TiO2)作为经典光催化半导体具有物理化学性质稳定、无毒无害的优点,被应用到能源、环境领域中,但TiO2只能受紫外光激发、粉末固定能力弱和聚集倾向强的缺点限制了它的广泛应用。提高TiO2光催化剂的光催化活性以及光催化剂的固定是光催化技术能否工业化应用的关键。针对上述问题,本论文选择木材作为基底支撑材料,用Cu掺杂TiO2并将其锚定在木材上,制备出比表面积大、活性位点丰富、光催化降解甲醛性能优异、循环使用性良好的木基微纳反应器。研究了不同基底上负载TiO2的微纳反应器光催化活性及不同TiO2溶液浓度制备的木基微纳反应器光催化降解甲醛的影响规律。在此基础上,为进一步提高木基微纳反应器的光催化性能和循环使用性,使用铜掺杂TiO2纳米粒子,并对其光催化降解甲醛作用机理进行探究。同时,通过改变实验条件探讨了该种木基微纳反应器的应用及性能评估。主要研究结果如下:(1)通过水热法制备出不同基底上负载二氧化钛的微纳反应器,对比其形貌,光催化降解甲醛性能及胶带剥离实验分析得出,木材作为基底制备的微纳反应器的机械稳定性更优异。并对不同TiO2溶液浓度制备的木基微纳反应器(TW)形貌结构、物化性能、光催化降解甲醛性能分析发现,当TiO2溶液浓度为0.1 mol/L时,其表面锚定的TiO2纳米粒子数量最多,比表面积越大,光催化降解甲醛的效率最高。(2)为进一步提升该木基微纳反应器的光催化降解甲醛性能和循环使用性,对T01W进行了铜掺杂,制备出木材负载铜掺杂二氧化钛的微纳反应器。对不同摩尔数的铜掺杂的木基微纳反应器(T0.1WCu)进行对比研究。通过形貌、组分以及其他化学分析手段发现铜掺杂的微纳反应器具有更宽的光响应,更高的光催化降解甲醛效率以及良好的循环稳定性。当铜与钛的摩尔比为0.07:1时,制备的木基微纳反应器在紫外-可见光下照射2小时的光催化降解甲醛效率为85.59%,其在50 min内的光反应速率常速为0.0370 min-1,是未掺铜前的3.98倍。在循环了 9次后,仍具有76.59%的光催化甲醛降解率,对实际应用具有重要意义。(3)分析了木材负载铜掺杂二氧化钛的微纳反应器光催化降解甲醛的作用机制以及铜掺杂的增效作用机理。铜的掺杂使得在TiO2的价带与导带之间形成了一个新的能级,价带上的电子可以被激发跃迁到杂质级Cu2+/Cu+,通过光的二次激发进一步转移到导带上,大幅度降低了光催化时所需的能量并因此扩大了对光的响应。Cu+和Ti4+将吸附在表面的O2氧化为超氧阴离子(·O2-)。同样,h+将木材上的羟基转化为羟基自由基(·OH)。此外,木质材料利用其多孔结构将空气中的甲醛分子吸附到样品表面。在·O2-和·OH的强氧化作用下将甲醛分解为CO2和H2O,这得益于天然木材与光催化剂的协同作用。(4)探讨了木材负载铜掺杂二氧化钛的微纳反应器光催化降解甲醛性能评估。主要研究发现木基微纳反应器比原始木材具有更强的尺寸稳定性,但长时间浸泡水会使该木基微纳反应器光催化性能下降;甲醛初始浓度过高时,甲醛或甲醛降解产物(如二氧化碳,水)均会对光催化降解甲醛的活性位点形成竞争,导致光催化降解效率下降;改变其转速(实质是改变空气流动速度),随着转速的增加,甲醛降解效率和速率都是先增加后降低;随着材料投放量的增加,甲醛降解效率和速率都一直增加,但考虑到室内使用的经济型,材料投放量并不是越多越好,适当就行;润湿性决定了催化界面水分子的量,而水分是影响催化界面性能的关键因素。当接触角为112.4°时,其甲醛降解效率最大为89.23%;在三次胶带剥离实验后的光催化性能下降9.14%,具有一定的耐磨性(机械稳定性)。为该木基微纳反应器未来的实际应用提供理论支持。综上,本文利用木材天然的多孔结构以及表面丰富的活性官能团在其表面锚定Cu-TiO2纳米粒子,制备得到具有高效光催化降解甲醛效率,良好的循环使用性的木基微纳反应器。为净化室内空气污染、提高木质资源绿色利用提供一种解决方法。
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