激光化学气相沉积法制备立方碳化硅—石墨烯薄膜

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立方碳化硅(3C-SiC)具有高电子迁移率、高导热率、宽禁带、耐高温、耐腐蚀及合成温度低等优异性能;石墨烯具有超高载流子迁移率及超高力学强度等奇特性能。本研究采用激光化学气相沉积法(LCVD)制备3C-SiC-石墨烯薄膜。LCVD是将大功率、超高斯、连续激光引入到传统冷壁CVD,薄膜生长过程中激光光斑直接照射基板表面:同时为前驱体反应与薄膜生长提供光激发与热激发,大幅提高薄膜生长速率并控制薄膜成分与结构。首先,采用LCVD工艺,以单晶Si为基板,研究了工艺流程、前驱体流量、沉积温度和沉积压强对3C-SiC薄膜显微结构和电化学性能的影响。本研究在未使用金属催化剂的条件下,通过CVD工艺制备了晶须状表面形貌<111>-3C-SiC多孔薄膜,晶须尖端朝上,长度为300 nm,直径为50 nm,密度达1.3×108个/cm2。本研究制备3C-SiC多孔薄膜工艺简单、成本低,薄膜比电容可达4.80mF/cm2,高于文献报道同类材料比电容。采用LCVD工艺,以单晶Si(111)为基板,生长外延<111>-3C-SiC薄膜,并利用激光照射<111>-3C-SiC薄膜,原位生长高品质外延石墨烯。研究了外延<111>-3C-SiC薄膜生长过程中,沉积温度、沉积压强及升温速率对3C-SiC薄膜单质C含量、薄膜取向和表面形貌的影响机制。通过优化工艺参数,制备了低杂质、低表面缺陷含量的外延<111>-3C-SiC薄膜,作为原位生长外延石墨烯衬底。研究了激光照射时间和衬底温度对外延石墨烯结构的影响。本研究原位生长单层外延石墨烯,单晶尺寸达26.4 nm,高于文献报道3C-SiC表面原位生长外延石墨烯最大值。此外,本研究通过LCVD工艺,以六甲基二硅烷(HMDS)为单一前驱体,安全高效生长了石墨烯/3C-SiC复合薄膜。系统分析了LCVD工艺中沉积压强、沉积温度和稀释气流量,对复合薄膜显微结构和导电性能的影响机制。通过优化沉积参数,石墨烯/3C-SiC复合薄膜电导率高达7.61×105 S/m,为文献报道最高电导率80倍。并且,基于以上研究结果,添加丙烷(C3H8)为前驱体,在提高复合薄膜电导率的同时,进一步提高了复合薄膜生长速率。本文研究工作可为激光照射生长SiC及石墨烯材料的结构可控制备和应用研究提供一定理论与技术支持。
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