热蒸镀法制备梯度带隙钙钛矿薄膜及太阳能电池的研究

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太阳能是一种可再生的清洁能源,可以解决化石燃料产生的温室气体问题,在短短九年内,钙钛矿太阳能电池发展迅速,效率已达到23.2%。为了最大限度地利用太阳光,研究者们对钙钛矿薄膜的带隙工程进行了探究,实现进一步利用太阳光的方法之一是制备具有梯度带隙的钙钛矿薄膜。本论文通过热蒸镀法蒸发不同质量比的MAPbBr3和MAPbI3单晶制备了梯度带隙混合卤化物钙钛矿薄膜;并采用单源热蒸镀法和旋涂法制备了基于MAPbI3吸收层的电池器件,主要研究内容如下:(1)采用逆温结晶法制备大量的MAPbBr3和MAPbI3单晶样品,通过热蒸镀这两种钙钛矿单晶制备了 7种MAPbBr3/MAPbI3混合卤化物钙钛矿薄膜,MAPbBr3和MAPbI3的质量比分别为6:0、5:1、4:2、3:3、2:4、1:5和0:6,每种薄膜的总厚度均约为400 nm。计算出MAPbBr3/MAPbI3混合薄膜的带隙随着MAPbI3与MAPbBr3单晶质量的比例逐渐变化,变化范围为1.43 eV(MAPbI3)到2.28 eV(MAPbBr3)。该研究开发了一种制备梯度带隙混合卤化物钙钛矿薄膜的方法,有望应用于光电领域,例如串联太阳能电池中。(2)通过蒸镀有机部分(MAI)与无机部分(PbI2)不同摩尔比的MAPbI3钙钛矿单晶制备成钙钛矿薄膜,以及蒸镀不同质量的MAPbI3钙钛矿单晶制备不同厚度的钙钛矿薄膜,采用不同条件下制备的钙钛矿薄膜制备了结构为ITO/Sn02/MAPbI3/Spiro-OMeTAD/Ag的太阳能电池,并对其光电转换效率进行了测量,探究出单源热蒸镀法制备MAPbI3钙钛矿太阳能电池的最优条件:采用蒸镀0.6 g MAI:PbI2=1.5:1(摩尔比)的MAPbI3钙钛矿单晶而成的薄膜制备太阳能电池,光电转换效率最高,为4.56%。(3)通过单源热蒸镀法和一步旋涂法制备了 MAPbI3钙钛矿薄膜,并基于两种方法的薄膜制备了太阳能电池,经检测发现后者的光电转换效率高于前者,其光电转换效率为14.42%。通过对构成电池器件的两种薄膜进行对比分析,发现MAPbI3薄膜的结晶度对光电转换效率影响显著,结晶度越高,其光电转换效率越高。这为今后高效钙钛矿太阳能电池的研究提供了指导。
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