Ti/PbO2(Pb3O4)-异质磁性颗粒2.5维阳极的电化学性能研究

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电催化氧化水处理技术可以广泛地定义为水相氧化方法。由于电催化氧化水处理技术具有装置简单易操作、反应过程高效且清洁等优点,已受到广泛关注。其中,阳极材料是整个技术的核心,会直接影响到电化学反应体系的降解效果。传统阳极材料仍面临催化面积和传质反应受限、稳定性较差、实际应用不便捷等亟待解决的问题。一种新型的阳极结构——2.5维阳极(2.5 dimensional anode)可以有效弥补传统阳极的不足。2.5维阳极(或电极)由2维主电极和3维颗粒副电极通过磁力吸附相结合所组成。在电解过程中,主、副电极均可在这种阳极体系中发挥各自的作用及优势,副电极更是有效扩大了电极的实际催化面积、增加电极表面的活性位点。同时,通过磁性组成的结构大大提升了整个结构的可调整性以及阳极体系的灵活性。本文以Ti/PbO2阳极及其衍生的Ti/Pb3O4阳极为主电极,因为铅氧化物基电极的导电性好、使用寿命长、成本低,作为主电极有利于长时间稳定维持整个2.5维阳极系统的高效运转。通过磁力吸引将Fe3O4/Sb-SnO2颗粒和Fe3O4/Pb3O4颗粒副电极分别与主电极有机地结合,并进一步研究主电极、副电极以及副电极负载量对2.5维阳极整体电化学性能及有机物降解效果的影响,各部分具体结果如下:(1)以卷筒状Ti/PbO2为主电极(ME),以微米级(较大尺度)Fe3O4/Sb-SnO2颗粒为副电极(AEs),利用磁力将二者结合构筑2.5D Ti/PbO2-Fe3O4/Sb-SnO2阳极。所构筑的2.5D阳极系统不仅具有由Ti/PbO2主电极所带来的良好导电性和稳定性,还具有Fe3O4/Sb-SnO2副电极所带来的更多额外催化位点和更大的实际表面积。通过调节副电极的负载量,可以使整个2.5D阳极系统的属性从PbO2逐渐转变为Sb-SnO2,以达到连续调节整个阳极属性的目的。此外,适当的副电极负载量可以使整个阳极系统的电化学粗糙度增加,使电极在10 mA·cm-2下的4 h COD去除率达82.84%,20 mA·cm-2下达89.33%,有效改善整个2.5D阳极系统的电化学氧化能力和稳定性。此外,电极表现出优异的可回收性,并具有长期耐久性。因此,2.5D阳极在实际应用中显示出处理复杂和可变废水的巨大潜力。同时,深入研究了其运行机制,主、副电极在电化学氧化过程中的作用,以及2.5D阳极结构与电化学活性的关系,为其实际应用提供了理论依据。(2)以片状Ti/PbO2为主电极,以微米级(较小尺度)Fe3O4/Sb-SnO2和Fe3O4/Pb3O4颗粒为副电极,利用磁力将主副电极结合构筑2.5D Ti/PbO2-Fe3O4/Sb-SnO2(Fe3O4/Pb3O4)阳极,因这两种副电极的电化学氧化能力区别较大,从而进一步验证并完善2.5D阳极的运行机制。实验对比了副电极种类与负载量对2.5D阳极系统电化学行为的影响以及对有机物降解效果的影响。结果发现两种异质磁性颗粒副电极的引入,使整个2.5D阳极系统的电化学粗糙度较2D电极明显增大,在增多电极表面活性位点的同时增大了电极的内表面积,有利于有机物传质反应的发生。在降解有机污染物(酸性红G、木质素)的实验过程中,当副电极为Fe3O4/Sb-SnO2颗粒时,其Sb-SnO2活性涂层可产生大量的羟基自由基,主要发生电化学燃烧反应;而当副电极为Fe3O4/Pb3O4颗粒时,其Pb3O4活性涂层并不释放羟基自由基,主要发生电化学转化反应。最后,通过有毒Pb2+的泄露含量测试确保了2.5D阳极系统的安全性和实际应用性。(3)以片状Ti/Pb3O4为主电极,继续以微米级(较小尺度)Fe3O4/Sb-SnO2和Fe3O4/Pb3O4颗粒为副电极,利用磁力将主副电极结合构筑2.5D Ti/Pb3O4-Fe3O4/Sb-SnO2(Fe3O4/Pb3O4)阳极。在进一步探索了低析氧过电位主电极对2.5D阳极系统电化学行为的影响的同时,由于Pb3O4具有很强的析氯活性,也探索了电极在含氯水体中的性能表现。在降解有机污染物过程中,分别考察了无氯/含低浓度氯/含高浓度氯条件下2.5D阳极主、副电极的不同协同效应和副电极负载量对酸性红G(ARG)降解率的影响。结果表明,在无氯条件下,副电极可为2.5D电极系统提供更大的催化面积及更多的催化活性位点,有利于ARG的降解。而在含氯条件下,Pb3O4所产生的活性氯会抑制电极析氧反应的发生,并通过所产生的活性氯进一步降解ARG。最后,进一步完善了在含氯水体中2.5D阳极系统的运行机制。
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