光合作用是地球上最重要的化学反应，有接近100％的量子效率，研究光合作用捕光系统的机理并仿照光合作用设计高效太阳能电池是重要的科学问题之一。本论文以光合作用中的一个基本问题-蛋白骨架对光合作用量子相干的影响为出发点，利用超快光谱技术，系统研究了细菌叶绿素a及二聚体-B820的波包动力学，以及仿生体系酞菁锌(ZnPc)分子聚集体的能量转移性质。　　主要完成了以下工作:　　(1)利用三光子回波原理，搭建了从激光器以后飞秒时间分辨二维电子光谱仪器。四路光的相位稳定性达到波长/90的国际先进水平，制定了仪器准确性的标准，利用快速EMCCD对500Hz的光脉冲进行光谱单脉冲测量。利用光栅分光法配合光楔插入对光束进行分光复制。利用光楔对配合平移台对光束进行阿秒量级精确性的调控。使用labview协同各个光学元件，光学平移台系统，光谱采集系统，利用matlab对四波混频过程进行数据处理提取辐射场信息。　　(2)发明了一种分束片分光，光楔控制时间扫描，且具有内禀相位稳定性的二维电子光谱仪。通过优化光学设计，利用分束片前后表面反射透射分光，利用中空角镜减小光路抖动并降低光高。协调光束走向，一个镜片同时控制多个光束，抵消信号抖动。将原有光学元件个数减少一半，光程缩短2倍，降低二维光谱仪的成本，缩减仪器体积，使得仪器对于入射光的带宽没有限制，相比与光栅分光，不存在能量损失。　　(3)系统研究了细菌叶绿素a和B820的瞬态光栅谱，二维光谱。探测到细菌叶绿素a的5个低频振动模式和一个来至于溶剂超低频振动，对细菌叶绿素a的振动模式进行了指认，基态波包存在5个振动模式，激发态波包存在3个振动模式。拉曼存在3个振动模式。通过对细菌叶绿素a和B820的比较研究发现由于蛋白骨架的限制，B820中溶剂导致的低频振动消失，波包持续时间变长，说明蛋白骨架的固定对于促进量子相干，减少能量向溶剂的耗散有积极的作用。　　(4)利用瞬态光栅技术研究了不同晶粒大小的分子束弱外延酞菁锌样品，和ZnPc比较，发现晶粒越大，来自于电子空穴复合的快过程占的比例越多，来自于局域化的部分电荷转移态占的比例越少。利用直接蒸镀ZnPc和分子束弱外延ZnPc的低温荧光辅助证实了分子束弱外延ZnPc具有自由电子、束缚空穴的特点，利用瞬态光栅对分子束弱外延ZnPc和分子束弱外延ZnPc与C60复合样品的比较测量到了光照后电子向C60转移的过程。时间在百飞秒量级。