二元金属硫/氧化物纳米材料的高压相变研究

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二元金属硫/氧化物在高压下的结构行为非常丰富,是实验和理论工作者感兴趣的研究领域;纳米材料的形貌对于高压下物质结构转变行为的影响是具有重要意义的热点课题,其相应的研究在国际上刚刚起步。本论文围绕几种典型的金属二元硫/氧化物纳米材料,开展了其原位高压结构相变研究,揭示了纳米材料形貌对物质结构相变行为的影响机理和诱导行为。利用原位高压同步辐射X光衍射技术开展了ZnS纳米棒/片的高压相变研究。发现ZnS纳米棒高压下由纤锌矿结构直接相变到岩盐矿结构,与ZnS体材料和纳米材料高压下纤锌矿—闪锌矿—岩盐矿结构的相变顺序不同;发现压力下ZnS纳米棒轴向与径向具有不同的压力效应;研究表明压力下ZnS纳米棒径向方向相对较大的限域效应阻碍ZnS纤锌矿到闪锌矿结构的相变,诱导了直接到岩盐矿相的结构转变。发现ZnS纳米片在高压下发生闪锌矿—岩盐矿—Cmcm结构的相转变行为;其中由岩盐矿到Cmcm相的结构转变对ZnS纳米材料属首次发现,且相变压力远低于体材料岩盐矿到Cmcm的转变压力;在岩盐矿结构下, ZnS纳米片平面内较小限域效应容易诱导(001)面沿[010]剪切,发生到Cmcm结构的相变。首次在常压下得到ZnS的Cmcm结构。利用原位高压同步辐射X光衍射方法研究了ZnS薄壳对CdSe/ZnS核壳结构量子点中CdSe核高压相变行为的影响。发现CdSe核的相变压力明显提高,观察到CdSe核的Cmcm/distorted Cmcm结构相转变;首次在常压下截获CdSe高压岩盐矿相,这与未包覆ZnS壳层CdSe卸压后立即回复到常压相不同。研究表明ZnS壳层对CdSe核结构稳定具有保护作用。利用原位高压同步辐射X光衍射技术开展了Y2O3/Eu3+纳米管/线压致非晶相变研究。观察到Y2O3/Eu3+纳米管/线立方相到非晶结构的转变;其转变压力高于体材料和微米管立方相的转变压力;首次在常压下得到非晶态Y2O3/Eu3+纳米管。发现Y2O3/Eu3+纳米管/线立方相YO6八面体的Y-O键键长在压力下发生非线性变化,与体材料Y-O键键长压力下线性减小不同;Y2O3/Eu3+纳米管/线径向方向较大限域效应导致YO6八面体扭曲,诱导了压致非晶转变发生。
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