【摘 要】
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负载Pd基催化剂是一种重要的多相催化剂,在催化加氢、催化氧化、催化水解、偶联反应等领域发挥着重要作用。高性能Pd基催化剂的设计合成是催化领域的重要课题。如何制备具有高稳定性的高分散Pd基催化剂是合成高性能Pd基催化剂的关键问题。本文首先以二维多孔材料共价三嗪基有机骨架（CTF）为载体,采用环己烯还原法成功制备了Pd/CTF催化剂。实验表征发现贵金属Pd纳米颗粒（Pd NPs）均匀地负载在CTF表面
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负载Pd基催化剂是一种重要的多相催化剂,在催化加氢、催化氧化、催化水解、偶联反应等领域发挥着重要作用。高性能Pd基催化剂的设计合成是催化领域的重要课题。如何制备具有高稳定性的高分散Pd基催化剂是合成高性能Pd基催化剂的关键问题。本文首先以二维多孔材料共价三嗪基有机骨架（CTF）为载体,采用环己烯还原法成功制备了Pd/CTF催化剂。实验表征发现贵金属Pd纳米颗粒（Pd NPs）均匀地负载在CTF表面,并且分散性良好,平均粒径约为6～8 nm。Pd/CTF在芳香硝基化合物催化加氢反应中表现出优异的催化活性。在温和的实验条件下（30℃、0.1MPa H2）,硝基苯转化率高达100%,苯胺选择性达到100%,该催化剂具有较高的稳定性,循环使用4次没有明显的活性损失。通过空间限域法将还原剂分散于分子筛孔道内,从而降低催化剂表面还原剂的浓度,进而控制Pd NPs的生长,基于该方法合成的分子筛负载Pd催化剂中,Pd NPs直径在2～3 nm左右。比较了四种分子筛（ZSM-5、Na Y、USY、MOR）负载Pd催化剂的催化效果,结果表明在相同的实验条件下,Pd/MOR的催化活性最高,在30℃,1 atm H2时其催化硝基苯加氢制苯胺TOF高达1548 h-1。TEM表征显示,Pd/MOR上的Pd NPs大部分嵌在分子筛晶体内部,这可能是其高活性的原因之一。研究了Pd/Na Y上硝基苯加氢制苯胺的反应动力学,该催化剂上硝基苯加氢的表观活化能为32.2 k J mol-1,低于文献中报道的数据,证明本文合成的催化剂有更高的催化活性。通过贵金属离子与Cu/C上Cu纳米颗粒的电化学还原反应,设计并合成了一系列贵金属催化剂M@Cu/C（M=Pd,Ru,Rh和Pt）。贵金属在Cu纳米粒子表面高度分散。引入金属后,不同金属对Cu纳米粒子的形貌有不同程度的改变,且贵金属与Cu粒子之间存在相互作用。研究了Pd@Cu/C,Ru@Cu/C,Rh@Cu/C和Pt@Cu/C在氨硼烷（AB）水解反应中的催化性能,并进行了反应动力学分析,计算了不同温度下的TOFs。同一金属催化剂在25℃时,M@Cu/C的活性比相应的M/C提高了3～7倍。
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