羧化淀粉—壳聚糖聚电解质复合物的制备与性质初探

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聚电解质复合材料是近几十年来发展的新材料,具有良好的性能,有单组分聚合物难以比拟的优点及特性。壳聚糖和淀粉是两类储量丰富、可降解、性能优良的生物材料。前者是天然存在的唯一聚阳离子生物多糖且具有良好的生物活性,后者易于功能化,且具有优异的生物可降解性。淀粉可通过适当化学修饰,形成聚阴离子淀粉,进而与壳聚糖通过聚阴阳离子之间的静电作用,形成一种新型的生物医用高分子材料。基于此,本文通过大量实验,得到如下结果:首先,采用两种不同的方法,在淀粉链上引入适量(百分含量为8-32%)的羧基:其一,由淀粉与顺丁烯二酸酐发生酯化反应,制备羧化淀粉;其二,由Fenton试剂引发淀粉与顺丁烯二酸,进行接枝共聚反应,形成羧化淀粉。酯化法所得羧化淀粉的羧基含量,范围较宽,但反应过程中需用到有机试剂吡啶和DMF;Fenton法条件温和,反应产物为水及水溶性物质,国内外尚未见有用之于制备羧化淀粉的相似报道。两种方法所得羧化淀粉的结构,均为红外光谱(FTIR)、热重分析(TGA)、广角X-射线衍射(WAXD)等手段所证明。其次,酯化法和Fenton法所得羧化淀粉与壳聚糖按适当比例进行溶液共混,其成膜性均优于纯淀粉和壳聚糖共混物溶液的成膜性;而且,羧化淀粉/壳聚糖共混膜均不发生宏观或微观相分离。FTIR、TGA、DSC和荧光分析表征结果,均说明羧化淀粉/壳聚糖不是简单的二元共混,而存在着羧化淀粉的羧基与壳聚糖的氨基发生静电力和氢键作用。因此,与纯淀粉/壳聚糖共混膜相比,羧化淀粉/壳聚糖共混膜的相容性、成膜性和热稳定性均得到明显提高。最后,由羧化度高于16%的酯化法羧化淀粉,与壳聚糖通过静电相互作用,自组装成一种新型的聚电解质复合物,其结构为FTIR、XRD、TGA和元素分析等实验结果所证实。羧化淀粉-壳聚糖聚电解质复合物的热稳定性,显著高于等投料比的羧化淀粉/壳聚糖共混膜的热稳定性。此外,包载小分子药物5-Fu的羧化淀粉-壳聚糖聚电解质复合物,其释放行为受介质pH值的影响,且可由羧化淀粉的羧化度或投料量加以调节——初步表明该聚电解质复合物可作为一种潜在的药物缓释载体,值得进一步研究。
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