氮化碳基复合材料的设计、制备及其在锂硫电池中的应用

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随着人类对能源需求的增长,急需开发可再生资源的高效储能技术。锂硫电池因其具有高理论比容量(1675 mA h g-1)和大能量密度(2600 Wh kg-1)而被认为是有希望的下一代电化学储能系统。近年来,氮化碳作为一种新兴的有序聚合物材料,因其有着丰富的氮活性位点,已广泛用于锂硫电池的研究。本文采用氮化碳为构筑单元,制备了系列氮化碳基复合材料,将其应用于锂硫电池,可以改善锂硫电池存在的“穿梭效应”及体积膨胀等问题。通过氮化碳基复合材料的结构表征及电化学性能测试,分析了其应用于锂硫电池时的电化学行为和储锂性能,主要分为以下三个部分:1、通过静电纺丝制备了CNFs、TiO2/CNFs和TiO2/C3N4/CNFs纳米纤维膜,将其置入电极与隔膜之间,测试锂硫电池的电化学性能。当载硫量为70%左右时,以TiO2/C3N4/CNFs作为隔层的锂硫电池循环性能明显优于以CNFs和TiO2/CNFs作为隔层时的性能。其在0.5 C(1 C=1675 mA g-1)的大电流密度下首循环放电比容量可达1596.5 mA h g-1,300循环后放电比容量仍可达941.1 mA h g-1,容量保持率在58.9%。同时以TiO2/C3N4/CNFs作为隔层的电池有着优异的倍率性能,其在0.1、0.2、0.5、1.0、2.0和5.0 C的不同电流密度分别有着1250.9、1113、993.2、875.5、734和313.9 mA h g-1的放电比容量,当电流密度切换为0.5、0.2和0.1 C时,放电比容量仍可恢复到813.1、918.9和947.1 mA h g-1。该材料对锂硫电池的促进作用主要归因于TiO2表面极性作用加速了正极侧单质硫的氧化还原动力学以及氮化碳提供的丰富氮活性位点进一步增强了隔层的化学吸附能力,从而有效限制了锂硫电池的“穿梭效应”,改善了电池的循环稳定性。2、采用简便水热合成法将CNTs与C3N4按不同比例复合,制备了CNTs/C3N4-X复合材料。将其作为锂硫电池宿主材料,当载硫量为70%左右时,通过对比得出当氮化碳占CNTs/C3N4-X总质量分数为10%时,锂硫电池性能最佳。CNTs/C3N4-10/S表现出了优异的循环性能和倍率性能,在小电流密度0.1 C下,其首循环放电比容量高达1074.3 mA h g-1,100循环保持在830.3 mA h g-1。即使大电流密度0.5 C下,其初始放比电容量可达616.1 mA h g-1,600循环后仍为431.4 mA h g-1,容量保持率为70%。在0.1、0.2、0.5、1.0和2.0 C的电流密度下仍分别有着1295.4、1060.3、952.5、878.4和819.4 mA h g-1的放电比容量,当电流密度回到0.2 C低电流密度时,容量仍可达到1007.3 mA h g-1,容量保持率达到95%。该优良的循环稳定性主要归因于CNTs与C3N4分别通过物理限制与化学吸附的协同作用限制了多硫化锂的溶解,从而极大促进了电池的循环稳定性。3、将三聚氰胺海绵作为硬模板,待其充分吸收饱和尿素溶液后,冷冻干燥、煅烧制备出了多孔氮化碳纳米管(PCNNT)。将其作为锂硫电池宿主材料,当含硫量为74.7%时,PCNNT/S活性材料在0.5 C的电流密度下首循环放电比容量为704.8 mA h g-1,800循环后仍可达585.9 mA h g-1,容量保持率为83.1%。同时在0.1、0.2、0.5、1.0和2.0 C的电流密度下的首循环放电比容量分别对应为1472.2、1001.4、869.3、480.1和298.5 mA h g-1。当电流密度恢复到0.5 C时,放电比容量仍可达779.8 mA h g-1,容量保持率为89.7%,这表明了电池优异的倍率性能。如此优异的循环稳定性和倍率性能可能是由于对C3N4合理的结构设计,使得PCNNT有着更大的比表面积和更多的孔隙空间,从而可以存储更多的硫,并且有着更丰富的活性位点,电池展现出优异的循环性能。
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