纳米金属氧化物的制备及其催化臭氧化的效能和机理

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工业化的快速发展和人们生活水平的提高使得水资源污染与水资源短缺成为了全球性的问题,难降解的有机污染物越来越受到关注,非均相催化臭氧化反应由于反应速率较快、水处理成本低、工艺简单、不会造成二次污染等优点得到了研究者的普遍重视。  本文采用沉淀法制备纳米ZnO,水热法制备纳米Fe2O3、CuO,并采用表征技术对纳米金属氧化物的晶体类型、形态、粒径大小以及化学键进行研究。本文主要研究了各种催化剂去除布洛芬时催化臭氧化的活性,并筛选出较高活性的催化剂。结果表明,单独O3降解布洛芬的效果显然不如纳米Fe2O3催化臭氧化降解布洛芬的效果好,在单独O3氧化体系和纳米Fe2O3催化臭氧化体系中,布洛芬的初始浓度越大,布洛芬降解率越小;随着催化剂浓度、臭氧浓度、pH值、温度的增加,布洛芬的降解率先升高后降低。由于水的纯净程度不同,对于单独臭氧和纳米三氧化二铁催化臭氧化体系,布洛芬的降解率也不同,布洛芬的降解率大小关系为:超纯水<蒸馏水<自来水。  在单独O3氧化体系和纳米Fe2O3催化臭氧化体系中,Cl-、CO32-和NO3―的加入都会降低体系的催化性能,HCO3-会先提高催化性能,随之浓度超过100mg/L时再降低体系的催化性能。在单独O3氧化体系中,Fe2+、Cu2+、Ca2+和Mg2+都会提高体系的催化的性能,在纳米Fe2O3催化臭氧化体系中,Fe2+、Cu2+、Ca2+都会先提高体系的催化性能,超过一定浓度后再降低体系的催化性能,Mg2+依然会提高体系的催化的性能。  通过对臭氧传质的研究发现,纳米Fe2O3催化剂的引入有利于系统的臭氧分解,减少臭氧在反应体系中的残留量,降低臭氧尾气的浓度,提高了臭氧的利用率和转移率。通过羟基自由基-OH的抑制剂,本文发现单独O3体系和纳米Fe2O3催化臭氧化体系都遵循羟基自由基-OH氧化机理。单独O3氧化体系加入纳米Fe2O3后,体系的矿化度明显提高。
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