二维材料由于其独特的力、热、声、光、电等性质受到广泛关注,它们被用于集成电路、晶体管、太阳能电池等器件中,并逐步向热电、铁磁、铁电等更广阔的领域延伸。为此从理论上了解它们独特性质背后的物理规律对材料设计、器件组装、新功能开发等都有着重要的作用。在本文中,我们通过理论计算得到二维材料的特殊电子结构以及热输运性质,探讨其内在原因,为新功能材料的设计提供理论指导。首先,在二维材料电子结构的特殊性质及调控方面我们针对二维过渡金属二硫族化合物做了以下两方面的研究:1、我们探究了它们的电子能带结构随厚度的变化,发现2H相过渡金属二硫族化合物的电子能带结构会随着层数的减小实现从间接带隙向直接带隙的转变。并且通过计算发现这种能带类型转变的转折点可以发生在单层、双层或多层:这是材料自身的自旋-轨道耦合作用与层间作用竞争的结果。对于自旋-轨道耦合较强的体系这种转变会发生在多层。2、我们对电荷调控双面过渡金属二硫族单层实现半导体-半金属结构相变做了理论预测。我们发现双面硒碲化钨单层材料在热力学稳定的H相时为半导体,通过门电压控制电荷注入可以实现向半金属T’相的转变,并且该相变反应的势垒比已知相变材料二碲化钼单层低,器件灵敏度会更高。其次,在低维材料热输运性质的调控方面我们针对第五主族单质单层以及二元体系单层的晶格热导率做了一下两方面工作:1、通过理论计算我们发现折皱状的黑砷烯由于原子质量较大,有着比黑磷烯更小的晶格热导率;同时由于与黑磷烯同族,在电输运性能方面仍保持较高的迁移率,室温热电优值最高可以达到1.6,是一种性能十分优异的热电材料。2、为了实现更高的热电优值,我们设计了磷化砷二元单层来进一步降低晶格热导率。我们发现二元单层有着相较于单质单层更低的晶格热导率,由于二元结构成键更加丰富,由此带来的光学声子行为各不相同,使得相同化学组成不同化学结构的材料也有着不同的热输运性质。最后,我们研究了声子-电子相互作用对低维体系晶格热导率的影响。发现随着体系内载流子浓度的提高,声子-电子相互作用也会成为声子散射过程中不可忽略的一种散射机制。