【摘 要】
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随着工农业的迅速发展,水中有机污染物对环境及人类健康存在极大的威胁,对有机污染物的治理迫在眉睫。生物炭作为新兴环保功能材料,在水土环境污染的修复方面发挥重要作用。非金属改性可提高生物炭吸附、催化降解性能,改善其自身局限性。因此,本文优化制备了氮硫共掺杂生物炭,应用于水中有机污染物的去除,并取得了显著的效果,表明氮硫共掺杂改性可为水中有机污染物的去除提供一种绿色、有效、经济环保的材料。主要研究如下:
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随着工农业的迅速发展,水中有机污染物对环境及人类健康存在极大的威胁,对有机污染物的治理迫在眉睫。生物炭作为新兴环保功能材料,在水土环境污染的修复方面发挥重要作用。非金属改性可提高生物炭吸附、催化降解性能,改善其自身局限性。因此,本文优化制备了氮硫共掺杂生物炭,应用于水中有机污染物的去除,并取得了显著的效果,表明氮硫共掺杂改性可为水中有机污染物的去除提供一种绿色、有效、经济环保的材料。主要研究如下:1、以花生壳为生物质原料,将氮和硫杂原子同时引入高温热解得到的生物炭,制备出氮硫共掺杂生物炭。采用BBD模型设计实验,运用三因素三水平响应面优化法,以花生壳热解温度、生物炭粒径和硫脲/生物炭质量比为三个因素,以邻苯二甲酸二乙酯(DEP)去除效率为响应值,优化得到氮硫共掺杂生物炭的最佳制备条件是:热解温度为375℃,粒径300目,硫脲/生物炭质量比为0.1。其中硫脲质量比对DEP去除的影响最为显著,其次是热解温度。2、氮硫共掺杂生物炭(NS-B)对DEP去除的研究结果表明,NS-B对DEP的吸附更符合二级吸附动力学,吸附过程属于化学吸附。NS-B对DEP的吸附等温线更符合Freundlich模型,属于多分子层吸附,最大吸附量为14.34 mg g-1。通过对吸附机理的进一步探究可知,经掺杂氮和硫之后会增加较多的吸附位点,从而提高对DEP的吸附性能。在吸附过程中氮和硫的作用是协同的,并且吸附过程起主导作用的是吡啶氮和氧化形式的硫。循环重复实验表明,NS-B对DEP的去除效率仍然在80%左右,说明该改性材料具有良好的稳定性和重复利用性。通过活化过硫酸钠(PS)的初步探索,NS-B具有活化PS的潜力。3、将牛粪生物炭用KOH处理之后形成多孔生物炭,引入氮硫后得到氮硫共掺杂多孔生物炭(NS-B-KOH),经表征后发现NS-B-KOH含有大量的微孔,比表面积达到1214.25 m2 g-1,表面含有羟基、羧基、羰基等官能团,且氮硫含量明显增加。当催化剂投加量为0.1 mg L-1,NS-B-KOH对磺胺甲噁唑(SMX)降解效率可达30%,是原始生物炭的15倍,加入PS之后,最终可达64%,说明NS-B-KOH对PS具有良好的活化作用。这是由于氮、硫掺杂后产生的官能团和形成的活性位点,以及sp2杂化碳的大量存在和氮、硫的引入都可以增强电子的转移,从而使得NS-B-KOH可以高效快速地降解SMX。NS-B-KOH投加量的增加对SMX降解有促进作用。PS添加量对SMX的降解影响不大,最佳值为0.1 g L-1。当SMX初始浓度为20 mg L-1时,SMX的去除效率和去除量都是相对较高的。此外,在酸性条件下,NS-B-KOH自身对SMX有较好的降解效果,而在中性和弱碱性的条件下,有利于NS-B-KOH对PS的活化过程。通过自由基捕获实验和EPR测试可进一步证明NS-B-KOH降解SMX的主要活性物质是·OH自由基。
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