多级孔HZSM-5中大孔、介孔的硬模板可控构建及其催化性能

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多级孔分子筛具有良好的催化活性,稳定性以及扩散性能,因而被广泛研究。硬模板合成方法简单、调控性强。本文通过调控硬模板的结构合成了不同孔道结构的多级孔HZSM-5分子筛,分别以正癸烷、甲基环己烷和四氢双环戊二烯(JP-10)为模型化合物,研究了多级孔分子筛的催化裂解性能,旨在揭示孔道形态和维度对分子筛催化裂解性能的影响规律。以碳纳米管(CNTs)为硬模板制备了具有晶内一维直通介孔的HZSM-5分子筛。发现与水热晶化相比,干胶转化不仅能保持分子筛的硅铝比和酸性,更能改善CNTs的利用率。孔道形态对分子动力学直径较大的JP-10的裂解影响更为显著,具有直通介孔的分子筛对JP-10的催化活性明显高于封闭介孔的HZSM-5。以聚吡咯为硬模板合成了具有晶内二维互通介孔的HZSM-5分子筛。发现,适宜的交联度有利于多级孔分子筛的形成。由于酸性位可接近性的提高,使JP-10催化裂解的转化率从25%提高到41%。以碳纤维为基体,经二次合成得到了具有晶间大孔的分子筛和二维整体材料。该整体材料的结构和催化稳定性较高,在JP-10裂解中其稳定性增加近一倍。以硅球和硅铝球为模板,通过晶种导向的硬模板自溶效应合成了具有大-介-微三级孔道结构的HZSM-5空心球形分子筛。通过在硅球合成和分子筛转晶过程中分别引入铝源调控了其酸量。在JP-10催化裂解反应中,高铝含量空心球形分子筛的活性和稳定性皆提高,且C8以上大分子产物的收率增加。系统研究了高温脱硬模板过程中酸性位的可逆转化途径与方法。发现,H2O2或NH4+处理可大幅加速脱H Br?nsted酸的可逆转换,使分子筛的B/L酸比从0.5增加至4.0,催化裂解活性从6%提升至77%。
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