【摘 要】
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自控温磁热疗技术是一种基于磁性材料磁相变特性实现温度自动调控的智能热疗技术,具有广阔的应用前景。对纳米颗粒磁热疗而言,制备具有高产热效率的自控温磁性纳米颗粒是该项技术走向临床必须解决的关键问题。尖晶石铁氧体纳米颗粒的化学性质稳定、磁学性质可控,是磁热疗用纳米颗粒的常用材料,其磁学性质依赖于金属离子的种类、含量以及其在A、B位的分布情况。本论文通过减小B位Co2+离子占位率、调控离子掺杂含量以及高温
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自控温磁热疗技术是一种基于磁性材料磁相变特性实现温度自动调控的智能热疗技术,具有广阔的应用前景。对纳米颗粒磁热疗而言,制备具有高产热效率的自控温磁性纳米颗粒是该项技术走向临床必须解决的关键问题。尖晶石铁氧体纳米颗粒的化学性质稳定、磁学性质可控,是磁热疗用纳米颗粒的常用材料,其磁学性质依赖于金属离子的种类、含量以及其在A、B位的分布情况。本论文通过减小B位Co2+离子占位率、调控离子掺杂含量以及高温热处理三种方法,制备出生物相容性良好,适用于传统热疗（42-46℃）和高温热疗（46-60℃）的高产热效率自控温尖晶石铁氧体纳米颗粒。主要研究内容包括:通过减小B位Co2+离子占位率,制备出居里温度为48.8℃、医用安全磁场（16kA/m,100 kHz）下产热效率为6.53 W/g（固有产热效率:0.255 nH·m2/kg）的尖晶石铁氧体磁性纳米颗粒Zn0.54Co0.46Cr0.6Fe1.4O4。通过线性响应理论和Stoner-Wohlfarth模型的理论分析发现,该磁性纳米颗粒在交变磁场下的产热机制为磁滞损耗和驰豫损耗,其中驰豫损耗占主导。磁热实验结果表明,在交变磁场作用下,该磁性纳米颗粒能够自动地将纳米颗粒悬浮液的温度控制在48.0℃,具有良好的自控温性能。通过调控离子掺杂含量制备出居里温度在42.6-145.0℃范围内,医用安全磁场下产热效率在9.8-26.8 W/g（固有产热效率:0.388-1.05 nH·m2/kg）的磁性纳米颗粒ZnxCo1-xCr0.4Fel.6O4（0.5≤x≤0.7）。其中,Zn0.7Co0.3Cr0.4Fe1.6O4的居里温度为 42.6℃,医用安全磁场下的产热效率为9.8 W/g（固有产热效率:0.388 nH·m2/kg）,适用于传统热疗;Zn0.65Co0.35Cr0.4Fe1.6O4的居里温度为59.7℃,医用安全磁场下产热效率为26.8 W/g（固有产热效率:1.05 nH·m2/kg）,适用于高温热疗。磁热实验表明,在交变磁场作用下,Zn0.7Co0.3Cr0.4Fe1.6O4和Zn0.65Co0.35Cr0.4Fe1.6O4能够自动地将纳米颗粒悬浮液的温度分别控制在42.2℃和59.3℃,具有良好的自控温特性。通过高温热处理将磁性纳米颗粒ZnxCo1-xCr0.4Fe1.6O4（x=0.5、0.55和0.6）的居里温度从 145℃、123.8℃和 88.8℃分别降低到 118.5℃、94.0℃ 和 52.6℃。研究发现,高温热处理使得部分B位Co2+离子迁移到了 A位,导致A、B位金属离子间超交换相互作用减弱,进而降低居里温度。磁热实验结果显示,在交变磁场作用下,热处理后的Zn0.6Co0.4Cr0.4Fe1.6O4能够自动地将纳米颗粒悬浮液的温度控制在52.0℃,具有良好的自控温性能,其医用安全磁场下的产热效率为28.6W/g（固有产热效率:1.12nH.m2/kg）。将高温热处理后的磁性纳米颗粒Zn0.6Co0.4Cr0.4Fe1.6O4与温敏性可注射水凝胶相结合,制备出低温可注射、体温下能够迅速成胶的可注射磁性水凝胶,并经皮下注射到昆明小鼠背部进行磁热升温实验,以研究该自控温磁性水凝胶在活体环境中的升温性能。结果显示,在重复磁热升温实验中,小鼠体内磁性水凝胶的温度可自动控制在49.6-50.7℃,表明制备得到的磁性水凝胶具有良好的自控温性能。
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