以过氧化氢为氧化剂、在杂多化合物上苯酚羟化制苯二酚及乙苯催化氧化制苯乙酮的研究

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该论文合成了Dawson结构钼钒磷及钨钒磷杂多化合物,并用IR、NMR、CV、UV等对其结构进行了表征:研究了过氧化氢的分解动力学,为以过氧化氢为氧化剂的催化氧化机理做了准备工作;系统地研究了Dawson结构钼钒磷、钨钒磷杂多化合物的苯酚过氧化氢羟化活性,并考察了各种反应条件对羟化活性的影响.羟化结果表明,在Dawson结构钼钒磷杂多化合物上,当反应温度70℃、苯酚/过氧化氢(摩尔比)=1:2时,苯酚的转化率可达8%以上,并几乎100%地获得对苯二酚单一异构体.该论文还运用ESR、UV-Vis及NMR等原位谱学的研究,深入探讨了杂多化合物上苯酚羟化机制;考察了羟化反应过程中催化剂的状态、产物分布及活性中间体;最后,考察了杂多化合物上以过氧化氢为氧化剂催化氧化乙苯制取苯乙酮的反应活性,从而扩展了杂多化合物/过氧化氢均相催化氧化体系的研究.
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