基于流场作用的聚丙烯基多相体系形态演变与性能研究

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混沌混炼可避免聚合物加工过程中强剪切作用造成的分子链断裂,且可提高混炼均匀性,因而越来越多地受到工业界和学术界的重视。通过改变螺杆结构,在单螺杆挤出机内分别形成剪切混炼和混沌混炼,制备聚丙烯(PP)基多相体系。沿挤出机轴向上不同位置取样,对所取样品的相形态、流变性能和力学性能进行观察和测试,分析这三者之间的关系,实现通过流场的作用控制多相体系的相形态、提高其宏观性能的目的。通过对实验所用螺杆元件混炼特征的数值模拟发现,普通螺杆元件、销钉元件、交替螺杆元件和多边螺槽对流式(HP)螺杆元件的平均李亚普诺夫指数分别为0、0.4、0.5和0.8,表明普通螺杆元件不可产生混沌混炼,而其余元件则可有效地产生混沌混炼,且HP螺杆元件产生混沌混炼的效果最为明显。采用剪切混炼和混沌混炼制备了两相共混物(PP/乙烯-辛烯共聚物(POE)、PP/尼龙6(PA6))、共混物纳米复合材料(PP/纳米粘土/PA6)和三相共混物(PP/POE/PA6)。利用在线流变仪、毛细管流变仪和旋转流变仪,分别测量材料的在线剪切黏度、剪切黏度和动态黏弹流变性能;采用体视显微镜(SM)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和X射线衍射仪(XRD),观察和分析材料的相形态和微观结构;对SEM照片进行定量分析,统计分散相的尺寸及其分布;对材料的力学性能进行测试和分析。采用剪切混炼时,PP与POE在初始熔融阶段的共混过程中,PP颗粒主要发生类似剥蚀的缓慢熔融。在混炼阶段,对80/20 PP/POE共混物,分散相液滴的尺寸沿螺杆轴向上近似线性减小且分布愈加均匀;对60/40 PP/POE共混物,分散相液滴尺寸先减小再增大。对57/5/38 PP/纳米粘土/PA6共混物纳米复合材料,加入纳米粘土可使PA6分散相尺寸明显减小。在混沌流场的拉伸和折叠作用下,PP/POE共混物中PP颗粒在初始熔融阶段的熔融速率得到显著提高,且POE分散相在基体中分布得更加均匀。80/20 PP/POE共混物在位于螺杆长度2/3处形成层状结构,随后破裂成纤维和液滴;60/40 PP/POE共混物先形成纤维状结构,随后纤维之间发生合并,最终形成共连续结构。对57/5/38 PP/纳米粘土/PA6共混物纳米复合材料,混沌混炼可使纳米粘土的剥离程度提高。采用剪切混炼和混沌混炼制备的80/20和60/40 PP/POE以及60/40 PP/PA6共混物,沿螺杆轴向上共可得到液滴、纤维、层状结构和共连续结构四种相形态。对含量比相同的共混物,液滴尺寸较小、分布较均匀时,冲击强度较高;纤维长厚比较大时,冲击强度较高。对比不同相形态的共混物的冲击强度表明,具有共连续结构的共混物的最高,具有层状结构或纤维形态的次之,具有液滴形态的最低。此外,分散相尺寸较小时,共混物的低频区复数黏度和储能模量较高。由于混沌混炼可使聚合物共混体系原位形成多种相形态,有利于体系力学性能的提高,因此采用混沌混炼制备了50/25/25 PP/POE/PA6三相共混物。研究发现,采用先将POE与PA6共混再加入PP共混的方式,可以制备PA6为“核”、POE为“壳”的核壳结构和表面有POE粘附的PA6纤维结构,这两种结构中POE相处于PP与PA6两相之间,起连接该两相的作用,增强该两相之间的界面粘结力,使共混物具有较高的低频区复数黏度和储能模量,且表现出较高的冲击强度。此外,部分PA6相呈纤维状,可提高三相共混物的拉伸强度,从而使其同时具备良好的拉伸性能和冲击性能。
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