【摘 要】
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地质聚合物是一种可持续发展的新型无机凝胶材料,具有强度高、耐腐蚀性强和吸附性能好等优点,在一定制备工艺条件下可转化为沸石分子筛应用于水污染处理。地聚物沸石微球结合了两者的优势,具有更大的孔隙率与比表面积,有利于增加其去除废水中重金属离子的效果,是一种低成本、低能耗、高效率的环境友好型吸附剂,有望实现其在处理重金属离子废水的工业化应用。本论文以偏高岭土、纳米二氧化硅和氢氧化钠为原材料,通过分散-悬浮
【基金项目】
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国家自然科学基金（No:1210050705）； 广西自然科学基金 （No:2018GXNSFBA281064,No:2019GXNSFAA245015）； 广西科技创新驱动发展专项（No:AA18118052）；
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地质聚合物是一种可持续发展的新型无机凝胶材料,具有强度高、耐腐蚀性强和吸附性能好等优点,在一定制备工艺条件下可转化为沸石分子筛应用于水污染处理。地聚物沸石微球结合了两者的优势,具有更大的孔隙率与比表面积,有利于增加其去除废水中重金属离子的效果,是一种低成本、低能耗、高效率的环境友好型吸附剂,有望实现其在处理重金属离子废水的工业化应用。本论文以偏高岭土、纳米二氧化硅和氢氧化钠为原材料,通过分散-悬浮-固化技术制备了不同种类的地聚物沸石微球。采用多种表征方法对地聚物沸石微球的结构性质进行分析,对不同沸石之间的转化机理进行了系统的研究,并研究其对Pb2+的吸附性能。（1）以偏高岭土和氢氧化钠为原材料,研究了n（Na2O）/n（Al2O3）、n（H2O）/n（Na2O）对地聚物沸石微球球形度的影响,最终确定最佳原料配比为n（Na2O）/n（Al2O3）=1.9、n（H2O）/n（Na2O）=12;探究了养护温度和时间对地聚物沸石微球晶型的影响,并获得NaA和SOD沸石之间的转化规律,得出三种沸石微球的最佳养护条件分别为:NaA沸石微球（NaA ZMs:养护温度65℃,养护时间24 h）、方钠石沸石微球（SOD ZMs:养护温度85℃,养护时间72 h）和两种混合晶型沸石微球（NaA+SOD ZMs:养护温度85℃,养护时间12 h）。三种沸石微球的比表面积分别为35.91m~2/g（NaA ZMs）、55.72 m~2/g（NaA+SOD ZMs）和58.85 m~2/g（SOD ZMs）,孔体积分别为0.15 cm~3/g（NaA ZMs）、0.20 cm~3/g（NaA+SOD ZMs）和0.21cm~3/g（SOD ZMs）。通过添加纳米二氧化硅来探究n（Si O2）/n（Al2O3）、n（H2O）/n（Na2O）、养护温度和时间对地聚物沸石微球球形度与晶型的影响,确定最佳碱度为n（H2O）/n（Na2O）=11,并获得NaX和NaA沸石之间的转化规律,得出两种沸石微球的最佳制备工艺参数分别为:混合晶型沸石微球（NaX+NaA ZMs:n（Si O2）/n（Al2O3）=3.4,养护温度85℃,养护时间24 h）和NaX沸石微球（NaX ZMs:n（Si O2）/n（Al2O3）=3.8,养护温度105℃,养护时间6 h）。两种沸石微球的比表面积分别为147.03 m~2/g（NaX+NaA ZMs）和633.02 m~2/g（NaX ZMs）,孔体积分别为0.29 cm~3/g（NaX+NaA ZMs）和0.41cm~3/g（NaX ZMs）。（2）NaA ZMs、NaA+SOD ZMs和SOD ZMs三种微球吸附剂对Pb2+的吸附性能研究结果表明:NaA ZMs、NaA+SOD ZMs和SOD ZMs对Pb2+的最大吸附量分别为529.67 mg/g、345.00 mg/g和308.30 mg/g。三种吸附剂对Pb2+的吸附数据均符合准二阶动力学模型和Langmuir等温线模型,吸附机理均为离子交换。NaA ZMs对Pb2+吸附热力学实验结果表明,其吸附过程为自发吸热过程;选择性吸附实验结果表明,NaA ZMs对Pb2+具有较强的选择性吸附能力,稳定性实验结果证实了NaA ZMs具有一定的耐酸、耐碱和耐高温性能。（3）NaX+NaA ZMs和NaX ZMs两种微球吸附剂对Pb2+的吸附性能研究结果表明:NaX+NaA ZMs和NaX ZMs对Pb2+的最大吸附量分别为460.86 mg/g和460.03 mg/g。两种吸附剂对Pb2+的吸附数据均符合准二阶动力学模型和Langmuir等温线模型。对吸附前后样品进行表征,结果表明NaX+NaA ZMs对Pb2+吸附机理主要是离子交换,而NaX ZMs对Pb2+吸附机理主要为离子交换和物理吸附共同作用。NaX ZMs吸附热力学实验结果表明,其吸附过程为自发吸热过程;选择性吸附实验结果表明,NaX ZMs对Pb2+具有较强的选择性吸附能力;稳定性实验结果证实了NaX ZMs具有一定的耐酸、耐碱和耐高温性能。
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