【摘 要】
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随着人类生活水平的提高和医疗水平的进步,药物及个人护理用品(PPCPs)被广泛地应用在多个领域。PPCPs虽然在水体中痕量存在,但是难以降解,在生物体内具有累积性,对人体健康和生态环境构成了极大威胁。常规的水处理工艺不能对PPCPs进行有效去除。正渗透(FO)是一种依靠膜两侧渗透压差作为驱动力的膜技术,具有能耗低,膜污染小的特点,并且FO膜的膜孔径较小,在安全高效地去除PPCPs方面具有极大的潜力
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随着人类生活水平的提高和医疗水平的进步,药物及个人护理用品(PPCPs)被广泛地应用在多个领域。PPCPs虽然在水体中痕量存在,但是难以降解,在生物体内具有累积性,对人体健康和生态环境构成了极大威胁。常规的水处理工艺不能对PPCPs进行有效去除。正渗透(FO)是一种依靠膜两侧渗透压差作为驱动力的膜技术,具有能耗低,膜污染小的特点,并且FO膜的膜孔径较小,在安全高效地去除PPCPs方面具有极大的潜力。依据水体中PPCPs的物理化学性质(分子量、荷电性、亲疏水性等)不同,选取布洛芬(IBU)、萘普生(NPX)、磺胺甲恶唑(SMX)和三氯生(TCS)4种化合物作为水体PPCPs的代表,针对本研究团队研制的双选择层复合正渗透膜,考察不同水质条件下双选择层复合正渗透膜对水体中PPCPs的截留特性,建立固相萃取前处理方法和超高效液相色谱-三重四级杆质谱联用仪(UPLC-MS/MS)检测方法。并结合固体表面Zeta电位仪、原子力显微镜(AFM)和接触角测定仪对其截留机理做出深入分析,最后与商业膜的性能进行比较,为水体中痕量PPCPs的低能耗高效去除提供方向。主要成果如下:(1)痕量存在的代表性PPCPs的同时检测技术研究。研究不同条件对萃取柱回收率的影响,得出选用HLB固相萃取柱,对样品进行固相萃取前处理的最优方法为:以甲醇和去离子水作为活化溶液,样品p H=3,以去离子水作为淋洗液,以甲醇作为洗脱液,4种PPCPs的回收率良好,为水体中痕量PPCPs的检测提供了支持。采用UPLC-MS/MS对4种化合物进行分析测定方法研究,绘制标准曲线,相关性良好(r~2>0.998),4种目标化合物的定量限均可达到ng/L级别,实现了水体中4种PPCPs的同时检测。(2)4种PPCPs共混存在条件下,研究了原液的p H、离子强度和复合污染物存在条件下双选择层复合正渗透膜对水体中PPCPs的截留特性。原液的p H主要通过影响正渗透膜的表面电性和PPCPs的带电性来影响PPCPs的截留率。p H=9时,4种PPCPs的截留率均达到最高水平。原液的离子强度由0增加到20 mmol/L,带负电的IBU、NPX和SMX与正渗透膜的静电斥力减小,截留率下降,离子强度由20 mmol/L增加到100 mmol/L,膜孔发生收缩,筛分作用增强,IBU、NPX和SMX的截留率不断上升。对于中性物质TCS,随着离子强度的增加,其正向扩散增加,截留率下降,当离子强度达到100 mmol/L时,膜孔收缩导致筛分作用增强,大于TCS的正向扩散,截留率上升。原液中以SA为代表的有机物和以Ca2+为代表的无机物共存形成膜污染后,4种PPCPs的截留率均有所上升。带负电荷的IBU、NPX和SMX的主要截留机理是静电排斥作用和物理筛分。中性疏水化合物TCS的主要截留机理是物理筛分和疏水相互作用。污染层的存在对膜的截留有促进作用。(3)4种PPCPs共混存在条件下,研究了不同汲取液的种类和浓度条件下双选择层复合正渗透膜对水体中PPCPs的截留特性。分别选用1 mol/L Na Cl、Mg Cl2、Mg SO4和葡萄糖的作为汲取液,双选择层复合正渗透膜的反向盐通量和截留率的大小顺序均为:Na Cl>Mg Cl2>Mg SO4>葡萄糖。反向盐通量上升,会抑制4种PPCPs的正向扩散,从而导致截留率上升。以Na Cl作为汲取液,4种PPCPs的截留率最高。反向盐通量会随着汲取液浓度的增加而增加,4种PPCPs的截留率随之上升,但是当汲取液浓度达到5 mol/L时,带负电荷的IBU、NPX和SMX主要受静电排斥作用的影响,膜表面电负性减小,静电斥力减小,截留率下降。(4)与商业CTA膜比较,自制双选择层复合正渗透膜的活性层具有聚酰胺结构,膜有效孔径更小,在水体PPCPs的截留方面表现了更优良的性能。
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