便携式仪器在大气环境观测中数据订正的优化及应用

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空气污染对人类健康具有重要的影响,现有的国控环境空气质量监测站点所使用的台式仪器体积大、造价高,一个城市能够架设的站点数目较为有限,这造成了污染物监测在空间覆盖率和分辨率上的不足,尤其是难以覆盖城市地区微环境(比如公交车站和街谷)中的空气污染状况,这对新形势下的精细化空气质量管理造成了挑战。近年来逐渐兴起的便携式仪器具有体积小、成本低的优势,可以获取高时空分辨率的城市空气污染特征,这对现有的城市空气质量监测网起到了很好的补充作用。然而便携式仪器在大气环境观测中的应用仍然面临诸多挑战,主要体现在测量的精度和准确度上与台式仪器相比还存在着一定的差距。为提高便携式仪器数据的准确性,本研究改进了电化学传感器和微型黑碳仪这两种仪器的数据订正算法,并以微型黑碳仪数据订正在深圳铁塔的梯度观测为例作为数据订正应用的一个示范。电化学传感器这部分的工作在广州市暨南大学大气超级监测站(JNU)开展。电化学传感器数据使用灵嗅S4D(深圳可飞)获取,基准数据使用传统台式仪器获得,观测时间段为2018年10月1日~2019年3月31日,本研究涵盖了CO、NO2和O3三种常用气体污染物数据,数据的时间分辨率为1分钟,观测期间电化学传感器工作电极的读数涵盖从10~0到10~2n A三个数量级,说明本研究所获得的数据具有较好的代表性。由于电极信号比较微弱(n A量级),容易受到环境因素变化(例如温度和湿度)造成的电信号漂移,这是电化学传感器观测误差的主要来源。前人的研究已经提出了多种电化学传感器数据订正算法,但是这些算法之间孰优孰劣还未见有报道,本研究对8种数据订正算法进行了比较,其中6种为文献中的算法(AS_SA,AS_AA,NZ_Ba,NZ_Opt,PXB,CL),2种是本研究新开发的算法(LY_A和LY_B)。为了对算法比较实现量化的评估,本研究提出了一种新的算法评价体系,涵盖了以下统计学参量:平均偏差(MB)、平均粗差(MGE)、均方根误差(RMSE)、相关系数(Pearson r)、精度(Precision),平均绝对误差变异系数(Cv MAE),与基准数据的线性回归斜率(DRS)和截距(DRI),从而能够较为全面地评价每种算法的订正效果。评价的主要结果如下:PXB算法在CO数据订正中表现最好,其次是CL算法,然而CL算法与PXB算法的评分差值小于5%,所以这两种算法均适用于CO数据的订正;对于NO2数据的订正,NZ_Ba算法评分最高,CL算法紧随其后,仅比NZ_Ba算法低分5%,因此这两种算法均可用于对NO2数据的订正;对于O3数据的订正,本研究提出的新型算法LY_B结果最好,其次是AS_SA算法,得分比LY_B算法低10%,因此本研究推荐使用LY_B和AS_SA算法对O3数据进行订正。此外,本文对各个算法对包括温度,湿度,污染物浓度,交叉敏感性这些因素的依赖性进行了深入分析,证实了之前所述的优胜算法之所以比其他算法效果好,就是因为降低了对这些因素的依赖性。本研究关于微型黑碳仪的数据订正算法开发以及应用的工作,分别在JNU站点和深圳气象铁塔进行。本文在JNU站点的观测时间段为2018年4月13日~2018年4月22日,时间分辨率为1分钟。本研究使用了2种型号的微型黑碳仪(MA200和AE51),以及1种台式仪器(AE33)作为参照基准。前人的工作分别提出了ONA算法用以降低电信号的噪音,以及Virkkula算法用以订正黑碳浓度和光衰减信号之间非线性响应造成的负载效应。但是这两种算法各有侧重,单独使用并不能达到最好的订正效果,本研究提出使用三步法进行订正,将这两种算法进行有机的结合,从而取得更为优异的订正结果。第一步首先使用ONA算法订正信号噪音,第二步再使用Virkkula算法订正非线性响应,第三步使用台式仪器订正信号响应的斜率。结果表明,三步法中每一步都能提升与基准仪器之间的相关系数,使用三步法订正可以获得优于仅使用ONA或者Virkkula算法的结果。关于黑碳数据三步法订正的应用工作,在2018年8月17日~2018年9月1日期间于深圳气象铁塔开展,时间分辨率为5分钟,分别在气象铁塔2m,100m,200m和350m的4个高度设置采样点,数据使用了前述的三步法进行订正,观测结果如下:各高度平均e BC浓度分别为2.5±1.4,3.1±1.9,2.6±1.6,2.8±2.2μg·m-3,说明边界层内黑碳在垂直方向上并非均匀混合,而是具有一定的梯度分布。而且这个梯度分布具有显著的日变化特征。其中在傍晚和凌晨梯度分布不显著,而在下午黑碳浓度呈现明显的上高下低的分布。以往文献中关于边界层内黑碳的垂直分布的观测仍然比较匮乏,本研究所积累的观测数据对于将来进一步深入研究黑碳的气候效应有着不可或缺的作用。
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