瞬态分子是化学、物理及生物过程中的中间产物，具有很短的寿命，是我们从更深一个层次研究物质分子结构、化学反应动力学的关键，因而长期以来一直受到人们的重视。瞬态分子包括自由基、分子离子、分子激发态及其它一些短寿命的中性分子。本论文所述的博士学位研究课题就是建立高灵敏、高分辨的光谱技术，选择探测各类瞬态分子。三年来，作者在导师的指导下建立了新型差分式速度调制和浓度调制激光光谱技术，并利用N2+的光谱检验了它们的技术特性，在此基础上首次成功地获得了CS+的A2Π←X2Σ（1，0）带的高分辨（转动分辨）电子吸收光谱。另外还建立了塞曼—磁旋光调制光谱装置，并对其特性进行了初步研究。论文的内容安排如下。 第一章介绍了有关瞬态分子研究的历史发展，评述了各种相关的光谱技术例如速度调制、浓度调制和激光磁共振等常见的高灵敏、高分辨光谱技术。简介了几种生成瞬态分子的常用方法。 第二、三章详细讨论了速度调制、浓度调制激光光谱技术的原理、实验及特点。提出并实现了新型双差分速度浓度调制激光光谱技术方案。利用N2+及Ar*的谱线详细检验、考察了这种新型差分光谱技术的特性，光谱信号与各实验因素之间的关系。证实本文提出的差分浓度调制和差分速度调制光谱技术分别使信噪比提高了30倍及60倍以上。这一突破将使许多过去无法探测到的瞬态分子被观测研究，例如第四章将要讨论的CS+。 第四章是关于CS+的速度调制光谱研究。由于有前两章中讨论的新型差分技术的建立，使得长期以来光谱学家对CS+吸收谱的观测成为现实。我们获得的CS+谱的最大信噪比仅为20∶1，说明没有60倍灵敏度提高是无法成功获得CS+高分辨光谱的。对所获得的300多条拥挤的谱线成功地进行了标识，识别出其总数12的所有带系谱线，并进行了解微扰分析计算，确定了CS+基态X2Σ（v=0）及激发态A2Π（v=1）的精确分子参数。 论文的第五、六章介绍了我们所建立的塞曼—磁旋光调制激光光谱装置并粗略探讨了该技术的特性和谱线线型。提出了一种试图解释谱线线型特征的理论模型，该模型认为其谱线形状是由Faraday圆二向色性及Voigt双折射共同造成。这一理论给出了与谱线形状符合较好的结果。 第七章展望了几项值得继续深入开展的研究工作和方向，在方法和设备完善之后工作的中心应围绕探寻新的分子离子及瞬态中性分子展开，如PN+、CN+及PN等。