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固体氧化物燃料电池(Solid Oxide Fuel Cell,SOFC)是一种高温操作的全固态能量转换装置,具有污染少、效率高、不需要贵重金属催化剂等特点,因此在能源日益紧张的今天受到了格外的重视。但迄今为止,SOFC仍然有许多基础问题尚未妥善解决。 结合SOFC研究现状,本文主要研究了以甲烷为燃料的SOFC的电性能和Ni基与Ni基/碱土族金属氧化物阳极材料上CH4和CO2的重整反应。本文的主要工作和结论如下: (1) 对不同条件下CH4为燃料的Ni-YSZ/YSZ/LSM电解质支撑SOFC的性能进行了测试。总体来讲,SOFC的性能随着温度和甲烷压力的升高而升高。通入稀释气体He后,阳极的电池性能比常压下纯甲烷为燃料时有了较大提高,且反应机制由甲烷的部分氧化转变为完全氧化。电池性能随载气He气浓度的升高,先提高后下降。当载气He浓度为85%时,电池输出功率最大。与N2相比,使用小分子稀有气体He作载气的时候电池的性能较高 (2) 以CO2和CH4为燃料,在Ni-YSZ/YSZ/LSM电解质支撑的SOFC上测试电池性能,利用气相色谱仪(GC)在线检测尾气成分,结合阳极可能发生的化学反应,探究积碳的主要原因。对不同CO2/CH4进料比的情况进行了研究:随着进料比的增大,电池的性能逐渐升高,然后又降低。由此推断出,在进料比逐渐增大的过程中,积碳速率曲线出现了拐点,拐点处对应的进料组成能最大限度的缓解积碳作用,本文最佳进料比为CO2/CH4=1.67。对阳极积碳—消碳的研究表明:积碳对阳极催化活性造成的损失是不可逆的,CO2对积碳有抑制作用,但是不能完全消除CH4裂解产生的积碳。 (3) 制备添加不同碱土和稀土族金属氧化物的电池并测试其性能,结果表明:Ni+YSZ电池添加CaO后电性能略有下降,但长时间运行后表明,CaO在阻止积碳形成和促进重整反应进行方面仍具有一定效果;Ni+CeO2电池运行时电性能最高,具有更好的催化活性和较小的界面阻抗,对积碳的抑制作用也很好,可以保证电池阳极在CH4—CO2系统中长时间运行后仍保持良好的催化活性;Ni+MgO电池长时间运行后电性能下降最少,MgO是抑制积碳最有效助剂之一。