碳纳米管负载锰氧化物选择性催还原NO的研究

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随着我国经济高速发展,能源消耗的快速增长,氮氧化物(NOx)的污染问题日趋严重,成为继SO2污染之后的又一重要大气污染物。氮氧化物可引起酸雨、光化学烟雾和臭氧层破坏等诸多环境问题,严重威胁人类生存环境和身体健康。对氮氧化物排放的严格控制已势在必行。选择性催化还原(SCR)技术脱除烟气中氮氧化物是目前控制氮氧化物的高效措施。氨选择性催化还原技术广泛应用于固定源氮氧化物污染控制,该技术的核心是催化剂,而催化剂由载体和催化活性组分两部分构成。通常将过渡金属的氧化物负载于碳载体制成SCR催化剂。目前,研制具有低温活性的催化剂是国内外该领域的热点。相对于其它碳材料,碳纳米管在结构、电学、力学性质上都有明显的优势,具有潜在的利用价值。本论文实验选择碳纳米管为催化剂载体,首先,用混酸对碳纳米管进行了表面改性。然后,以锰金属氧化物为催化剂活性组分,制备了MnOx/CNTs(碳纳米管),对其低温SCR性能进行研究。使用TEM、SEM、BET、FTIR、XRD等物理化学方法对催化剂进行了表征,结果表明:经混酸氧化后的碳纳米管经混酸氧化后的碳纳米管外壁比较光滑,并出现了管端开口;表面由于引入了利于吸附氨气的含氧官能团,从而提高了催化效果;锰颗粒高度分散于碳纳米管的内外表面。从制备条件和反应工艺条件,考察了负载量、煅烧温度、反应温度、W/F、氧含量对MnOx/CNTs催化剂的影响。实验表明,催化剂的最佳负载量为10%(锰质量百分数)、催化剂的最佳最佳煅烧温度为500℃、在催化剂质量与烟气流量比(W/F)为2为2mg/(ml/min),反应温度200℃以上时,NO的脱除率都超过85%,当反应温度达到280℃时,NO的脱除率可达到98%以上。最后,还对MnOx/CNTs催化剂的反应机理做了初步的研究。
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