负载型石墨烯气凝胶的合成与催化CO性能研究

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在近年来,由于一氧化碳(CO)一直威胁着人类的生命财产安全,已有很多研究对CO进行催化。但是到目前为止,大部分的催化剂依然是粉末形态,在实际应用过程中有很多缺点。在这些催化剂中,铜锰催化剂(Mn Cu Ox)和钴基催化剂由于其催化效率较高,造价低廉等优点,引起了众多研究者的注意。已有研究者尝试将催化剂负载在活性炭、赤泥(RM)、Sn O2、Al2O3等载体上,用来得到更优秀的催化氧化活性。目前,石墨烯气凝胶作为载体已经广泛利用在废水处理,空气吸附等领域,取得了比较好的效果。因此,本论文将石墨烯气凝胶作为催化剂载体,制备了两种负载不同金属氧化物的石墨烯气凝胶复合材料。具体内容如下:第一章:主要对CO催化氧化背景,CO催化剂的类型,催化剂载体类型以及石墨烯气凝胶的研究进展进行了论述,以及对本论文的研究内容与选题意义进行了讨论。第二章:本章节通过优化石墨烯气凝胶合成条件,合成了负载型石墨烯气凝胶。通过对比改变合成过程中添加的不同种类的有机溶剂,不同种类的桥连剂,改变不同的干燥方法,以及对比不同负载量的氧化石墨烯合成的不同的负载型石墨烯气凝胶形貌,优化了合成负载型气凝胶的合成方法。第三章:用并流沉淀法先合成了铜锰催化剂粉末,将氧化石墨烯、高性能还原剂、辅助溶剂、催化剂进行充分混匀,经过快速水热反应法合成复合材料水凝胶,利用真空冷冻干燥处理后,得到最终产物气凝胶复合材料。然后分别用扫描电子显微镜,X射线粉末衍射仪,N2吸附法,X射线荧光仪进行表征。然后用多组分吸附突破曲线分析仪对气凝胶进行催化性能测试。经测试发现水热反应并未对催化剂性能造成破坏,复合材料依然具有完好的形貌与催化性能。Mn-Cu二元催化剂的负载使得复合材料对CO的催化性能获得了显著的提升。随着温度的升高,复合材料的催化性能也随之增强。复合材料在具有一定湿度的应用环境中依然能够实现一定的催化性能。第四章:利用并流沉淀法先合成了钴铈催化剂粉末,然后与氧化石墨烯分散液混合,加入桥连剂,水热合成石墨烯水凝胶,冷冻干燥后得到石墨烯气凝胶。然后通过扫描电子显微镜,X射线粉末衍射仪,N2吸附测定仪,X射线荧光仪对材料进行表征。然后用多组分吸附突破曲线分析仪对气凝胶进行催化性能测试。经测试发现Co-Ce二元催化剂的粒径明显小于Mn-Cu催化剂,单位量的催化剂里,活性位点明显增加。负载Co-Ce二元催化剂的复合材料对CO催化氧化效果比较理想。据此,本论文合成的负载型石墨烯气凝胶成功将粉末催化剂转化成块状整体材料,并且在高速气流下进行测试,有望实现在气体高流通量的条件下实现使用。
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