论文部分内容阅读
随着我国污水处理厂处理污水能力的提升,每年城镇污水处理厂产生的污泥量已超过4000万t,如此大量的污泥已成为目前急需解决、无法回避的重大城市环境问题,若处置不当则会对环境和人体健康造成严重危害。我国新环保法的颁布和水污染防治行动计划的实施强调了污泥处理处置的重要性,高温好氧堆肥是污泥稳定化处理的主要方式之一,污泥堆肥富含植物所需多种营养物质和大量有机质使其具有较高的农用价值,因而污泥堆肥后进行土地利用已逐渐成为污泥处理处置与资源化利用的主要方式之一。但污泥堆肥及其利用过程也可能造成二次污染风险,而污泥中的重金属是限制其利用的关键因素。其中,汞由于具有高挥发性、高毒性、高生物累积性,若通过堆肥施用进入土壤后被作物富集易产生汞暴露风险。而目前关于污泥堆肥及其利用过程中总汞、甲基汞及汞释放通量方面的研究较为缺乏,对汞在堆肥及其利用过程土壤-植物体系中的环境行为及生物累积特征等研究相对较少。因此,本研究进行高温好氧堆肥及其利用试验,分析和讨论堆肥过程总汞及甲基汞变化特征、堆肥利用过程总汞与甲基汞迁移转化及植物富集特征、堆肥利用过程土壤-大气汞释放特征,评估污泥堆肥施用过程的汞环境风险,以期为深入开展城市污泥土地利用的重金属(特别是汞)环境风险提供基础数据。主要研究结果如下:(1)两次高温好氧堆肥前后总汞含量无显著变化,但均低于原污泥总汞含量。两次高温好氧堆肥过程甲基汞含量均表现为:堆肥末期<堆肥初期,高温好氧堆肥不利用汞甲基化。添加生物质炭对堆肥过程总汞含量无明显影响,但对汞甲基化产生一定抑制作用。(2)施用污泥堆肥会显著增加土壤总汞和甲基汞含量,施用不同用量污泥堆肥(第一次堆肥利用)各处理土壤总汞含量增加124.32%264.73%,甲基汞含量增加38.66%151.33%。施用不同肥料过程中(第二次堆肥利用),施加不含生物质炭堆肥处理和含生物质炭堆肥处理土壤总汞含量分别增加43.83%、28.48%,甲基汞含量增加236.36%和215.15%,但土壤总汞含量均低于国家土壤环境质量二级标准。施用不同用量污泥堆肥(第一次堆肥利用)试验表明,施加含生物质炭堆肥处理的土壤甲基汞含量(0.280.40 ng·g-1)总体略高于施加不含生物质炭堆肥处理的土壤甲基汞含量(0.220.38 ng·g-1),表明生物质炭可能有利于土壤甲基汞的产生。施用不同肥料(第二次堆肥利用)试验表明,施加堆肥处理土壤甲基汞含量显著增加,而施加化肥处理土壤甲基汞含量反而下降,表明施加不同肥料可能影响土壤汞的甲基化。(3)两次堆肥利用试验植物总汞和甲基汞含量变化与富集特征一致,植物总汞含量表现为收获期<幼苗期,甲基汞含量表现为收获期>幼苗期;植物汞富集能力表现为总汞<甲基汞。施用不同用量污泥堆肥试验(第一次污泥堆肥利用)表明施加生物质炭堆肥的处理组植物甲基汞含量(0.210.54 ng·g-1)明显低于施加不含生物质炭的堆肥处理组(0.281.13 ng·g-1),表明生物质炭堆肥品的加入可能不利于土壤甲基汞的迁移和植物对甲基汞的富集。施用不同肥料试验(第二次堆肥利用)表明,各处理植物成熟期总汞主要分布于根系和叶片,所占比例分别为32.77%50.89%、41.21%55.48%。各处理植物根系甲基汞含量范围为2.259.26ng·g-1,茎中甲基汞含量范围为1.332.28 ng·g-1,叶中甲基汞含量范围为0.470.90ng·g-1,含量大小顺序均为根>茎>叶。各处理植物甲基汞转移系数均较小(TFs<1),表明植物根系富集甲基汞后向地上部分转运能力较弱。(4)污泥堆肥利用过程初期土-气界面汞交换通量较高,各处理汞交换通量范围为A1(施用不含生物质炭污泥堆肥):49.16110.09 ng·(m2·h)-1,A2(施用含生物质炭污泥堆肥):38.8983.35 ng·(m2·h)-1,A3(施用化肥):31.0051.12 ng·(m2·h)-1,CK(对照):20.2939.99 ng·(m2·h)-1。各处理汞释放主要集中在发芽期,5 d后各处理释汞通量显著降低。施加不含生物质炭堆肥处理汞累积释放量(379.89ng·(m2·h)-1)高于施加含生物质炭堆肥处理(302.29 ng·(m2·h)-1),表明生物质炭堆肥品对汞的释放存在一定抑制作用。影响土-气界面释汞通量的主要环境因子为光照强度、气温、大气湿度,其中与光照强度、气温表现为正相关关系,与大气湿度表现为负相关关系。(5)两次高温好氧堆肥过程总汞含量均低于农用污泥控制限制标准,未产生环境汞污染风险。基于地累积指数法评估显示两次污泥堆肥利用过程土壤汞的地累积指数(Igeo)<1,均处于无中度污染。土壤汞污染程度随施肥量的升高而增大。基于潜在生态风险指数法(Er)评估显示污泥堆肥利用过程具有中强度汞污染生态风险,影响污泥堆肥过程汞污染风险程度的因素为肥料汞含量。为科学开展城市污泥资源化利用,需针对合理施肥量及堆肥过程汞的去除机制进行深入研究。