【摘 要】
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可逆固体氧化物电池（RSOC）是一种化学能-电能转换装置。在燃料电池（SOFC）和电解池（SOEC）模式下交替运行,既可以用作发电装置也可以作为一种高效制氢和能源储存装置。RSOC的氧电极需要同时具有氧还原反应（ORR）活性、析氧反应（OER）活性和出色的可逆性。因此,开发高活性、高稳定性的氧电极是目前RSOC面临的主要挑战之一。目前研究的氧电极包括简单钙钛矿系列的材料如La0.8Sr0.2Mn
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可逆固体氧化物电池（RSOC）是一种化学能-电能转换装置。在燃料电池（SOFC）和电解池（SOEC）模式下交替运行,既可以用作发电装置也可以作为一种高效制氢和能源储存装置。RSOC的氧电极需要同时具有氧还原反应（ORR）活性、析氧反应（OER）活性和出色的可逆性。因此,开发高活性、高稳定性的氧电极是目前RSOC面临的主要挑战之一。目前研究的氧电极包括简单钙钛矿系列的材料如La0.8Sr0.2Mn O3-δ（LSM）、La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ（LSCF）等。LSM材料由于其优异的电导率和与电解质材料的相容性,在高温SOFC中得到了广泛的应用。然而LSM离子导电性较差,尤其是在温度降至中低温水平时其性能急剧下降。LSCF具有良好的电子和离子电导率以及对ORR的催化活性,然而长期运行过程中Sr的偏析降低了LSCF电极的稳定性;同时,LSCF的OER活性也需要进一步加强。本研究基于传统的LSM和LSCF材料,对其进行修饰改性。针对LSM材料离子导电性不足的问题,用离子导体Er0.4Bi1.6O3-δ（ESB）对其进行修饰,用共合成法和机械混合法两种方法制备了LSM/ESB和LSM-ESB复合电极。为了对LSCF材料进一步优化,选用Ruddlesden Popper（RP）结构的Pr2Ni0.8Cu0.2O4+δ（PNCO）作为表面修饰材料,以LSCF为骨架,用溶液浸渍法制备了PNCO-LSCF复合电极。同时,对相应的RSOC单电池的电化学性能进行了详细的测试分析,深入探究了修饰改性后氧电极反应过程的变化和增强机理。以下是主要的研究结果:（1）共合成的LSM/ESB与机械混合的LSM-ESB具有相近的热膨胀系数,LSM/ESB有更多的高温失重,更高的电导率和比表面积。LSM/ESB电池在SOFC模式下具有更好的电化学性能,750℃时半电池极化电阻仅为0.029Ω·cm~2,全电池最大功率密度为1.747 W/cm~2,是机械混合LSM-ESB电极（0.667 W/cm~2）的2.6倍。（2）在SOEC模式下,LSM/ESB单电池的性能表现也更加突出。在750℃,30%水含量（AH）,1.5 V的电解电压下,电池的电解电流密度为1.43 A/cm~2。对增强机理的探究发现共合成的LSM/ESB颗粒更细更均匀,具有更好的表面活性态,且氧离子导体ESB和电子导体LSM两相接触面更大形成贯通网络,扩大了三相反应界面从而提高电化学性能。（3）LSCF与PNCO材料在950℃煅烧3 h后化学相容性良好,结果表明PNCO能够在LSCF表面成相,两相界面清晰可见。浸渍的PNCO在LSCF骨架表面形成了完全覆盖的连续的薄膜层。750℃时PNCO-LSCF单电池最大功率密度达到了1.358 W/cm~2,与LSCF单电池的0.907 W/cm~2相比,性能有显著提升。在SOEC模式,750℃时在50%AH,1.5 V的电压下PNCO-LSCF单电池的电解电流密度为1.953A/cm~2,浸渍后的电池极化阻抗由0.141Ω·cm~2降低到0.105Ω·cm~2。（4）对电池阻抗的弛豫时间分布（DRT）分析表明,浸渍PNCO后主要增强了电极的氧表面交换和体扩散等反应动力学。PNCO对LSCF的表面修饰能够充分发挥两种材料的优点。PNCO-LSCF单电池的ORR/OER性能、可逆性和稳定性都显著提高,这归因于浸渍的PNCO增强了电极表面氧交换和传输能力,同时抑制了Sr的表面偏析。这些原因的协同作用大大提高了PNCO-LSCF电池的综合性能。
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