【摘 要】
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化石燃料燃烧排放的烟气中存在大量的氮氧化物（NO、NO2）及一氧化碳（CO）等大气污染物,其不仅会破坏地球生物的生存环境,还会损害人类健康。在脱硝领域,以CO为还原剂的选择性催化还原技术（CO-SCR）被认为是成熟有效且具有发展前景的技术之一。在许多工厂的SCR反应中,脱硝催化剂一般放置在脱硫塔和电除尘器的下游以避免催化剂中毒。由于此处工作温度通常在280oC以下,而现有的催化剂在低温条件下活性不
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化石燃料燃烧排放的烟气中存在大量的氮氧化物（NO、NO2）及一氧化碳（CO）等大气污染物,其不仅会破坏地球生物的生存环境,还会损害人类健康。在脱硝领域,以CO为还原剂的选择性催化还原技术（CO-SCR）被认为是成熟有效且具有发展前景的技术之一。在许多工厂的SCR反应中,脱硝催化剂一般放置在脱硫塔和电除尘器的下游以避免催化剂中毒。由于此处工作温度通常在280oC以下,而现有的催化剂在低温条件下活性不足,活性温度窗口较窄,难以保证污染物的去除效果。因此,开发新型低温高效且活性温度窗口宽的CO-SCR催化剂具有十分重要的现实意义。金属有机骨架（MOFs）是一种新型功能材料,具有金属活性位点多、吸附功能强大、孔结构可调节、比表面积大等特点,已被开发应用于催化、药物传输、气体吸附与储存等诸多领域。而MOFs系列中的ZIFs材料在催化领域具有极大的开发潜力,它不但具有MOFs材料共有的特性,而且热化学稳定性优异,是一种理想的多孔晶体材料,但其在CO-SCR领域的应用尚未见报道。因此,通过调控活性组分构建了新型双金属Cu/Co-ZIF-67（x）和NixCo1-ZIF-67催化剂,并将其应用于低温CO-SCR反应中,主要内容及结果如下:（1）通过低温水热负载法并调控金属元素负载比例制备出系列菱形十二面体结构的双金属Cu/Co-ZIF-67（x）（x=5,15,25）。与单金属Co-ZIF-67相比,双金属Cu/Co-ZIF-67的催化活性在整个温度范围内有明显改善,催化性能最佳的Cu/Co-ZIF-67（15）催化剂在175oC达到最大NO转化率（98%）,并且Cu/Co-ZIF-67（15）的最大NO转化率所对应的温度比Co-ZIF-67约低75oC。Cu改性的Cu/Co-ZIF-67（x）催化剂也展现出了良好的抗硫抗水性能,在H2O和SO2共同存在的条件下,该催化剂的NO转化率仍保持在71%的水平,并且停止通入H2O和SO2后该催化剂的NO转化率可恢复到82%。（2）通过常温搅拌法制备了双金属NixCo1-ZIF-67催化剂,研究了Ni2+掺杂的可行性及其掺杂量对NixCo1-ZIF-67低温脱硝性能、构效关系的影响。Ni6Co1-ZIF-67催化剂的催化脱硝活性最佳,在225～400oC脱硝活性最大值达96%,其反应温度窗口也最宽。与溶剂热法制备的双金属Ni6Co1-ZIF-67-S相比,常温搅拌法制备的催化剂更省时方便且形貌结构规整。Ni离子和Co离子的相互协同作用促进了氧化还原循环,也产生了一定量高价态的Co3+,Co3+具有较强的氧化性从而有利于促进低温CO-SCR反应。
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