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氮氧化物是大气中主要的污染物之一。NH3选择性催化还原NOx技术被认为是去除NOx最有效和实际应用的技术。已经商业化应用的催化剂V2O5-WO3(MoO3)/TiO2催化剂在300-400?C展示出了良好的脱硝性能。但V2O5的生物毒性和较低的氮气选择性抑制了该催化剂进一步的实际应用。因此,有必要开发一种环境友好型非钒基SCR(选择性催化还原)催化剂。我们利用无机非金属酸(SO42-、PO43-)对CeO2基催化剂进行改性,主要考察了无机非金属酸改性铈基催化剂对其表面酸性和氧化还原性能的影响,主要研究成果如下:(1)采用一锅法制备H2SO4、H3PO4单独改性和二者共同作用下改性CeO2催化剂,改性后催化剂在150-450℃区间内活性均有显著提升。H2SO4改性CeO2催化剂会在催化剂表面形成硫酸盐物种并形成更多的酸性点位(主要是B酸性点位),H3PO4改性仅增加L酸性点位。低温时,SO42-及PO43-改性CeO2基催化剂的活性主要取决于其表面酸性;高温时催化剂的活性主要取决于其氧化还原能力。另外,在200℃时,C-P催化剂服从E-R机理,C-P-S和C-S催化剂服从L-H机理。(2)本文还利用SO42-改性Ce-Fe-Ox复合金属氧化物催化剂。改性后Ce-Fe-Ox催化剂在275-425℃区间内有着100%NO转化率和近100%N2选择性。CeO2会和Fe2(SO4)3前驱体中的SO42-结合形成Ce2(SO4)3。SO42-的存在会增强铁物种与CeO2的协同作用,从而使表面活性物种(Ce3+、Fe3+和表面化学吸附氧)的浓度增加。SO42-对Ce-Fe-Ox催化剂表面酸性和氧化还原能力均有提高。特别是SO42-存在时,Fe-S-Ce催化剂的弱酸性位点明显改善,从而提高了NH3-SCR反应在低温下的活性。另外450℃焙烧温度的制备条件下Fe-S-Ce催化剂展示出了最好的低温活性。表征结果显示,过高的焙烧温度会削弱铁氧化物、CeO2和SO42-之间的交互作用,使表面Ce3+、表面Fe3+和表面化学吸附氧等表面高活性物种浓度降低,氧化还原性能和表面酸性也会降低,从而影响Ce-Fe-Ox催化剂的SCR活性。