【摘 要】
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铀(U)作为核能的主要原料,随着铀资源的快速开发和利用,大量含铀放射性废水被释放到环境中。鉴于铀的化学毒性和放射性毒性对生态系统和人体健康造成的长期威胁,高效去除污染水
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铀(U)作为核能的主要原料,随着铀资源的快速开发和利用,大量含铀放射性废水被释放到环境中。鉴于铀的化学毒性和放射性毒性对生态系统和人体健康造成的长期威胁,高效去除污染水体中的铀(Ⅵ)是一个亟待解决的问题。由于高效、经济和使用清洁安全的太阳能,利用半导体光催化将可溶性的U(Ⅵ)还原为难溶性的U(IV)是一种非常有前景的技术。但大多数半导体光催化剂在光吸收能力和电荷分离能力等方面存在不足,制约了其在废水处理中的实际应用。本文通过掺杂银改性的SnS2与InVO4复合,获得了稳定、高效的可见光催化剂。利用各种仪器对材料的结构、形貌和光学性能进行了表征。探究了所制备材料光催化还原水体中U(Ⅵ)的性能,并探讨了可能的反应机理。结论如下:(1)利用水热法制备了不同Ag掺杂量的Agx-SnS2光催化剂。Ag成功掺入SnS2晶格内,没有破坏晶体结构,但降低了结晶度。Agx-SnS2相比于单一SnS2对U(Ⅵ)的去除率均有明显的提高,其中,Ag0.5-SnS2对U(Ⅵ)的光催化去除效果最好,光照75 min后去除率达到了86.4%。循环试验表明Ag0.5-SnS2具备一定的稳定性和再利用能力。Ag掺杂的SnS2光催化活性增强归因于带隙变窄,增强了可见光区域的吸收;Ag的掺杂有效地促进了光生电子-空穴对的分离,使更多的光生电荷参与光催化反应。(2)采用两步水热法制备了Ag掺杂SnS2@InVO4复合材料(IAS)。U(Ⅵ)在IAS-2上的吸附过程可用Langmuir模型和伪二级动力学模型来描述,最大Langmuir吸附容量为167.79 mg/g。研究了复合材料在吸附和可见光光催化的协同作用下去除U(Ⅵ)的性能。其中,2 wt.%InVO4负载量的IAS-2对U(Ⅵ)的去除率最高,总去除率达到了97.6%。与SnS2和Ag掺杂SnS2相比,IAS复合材料在可见光下对U(Ⅵ)的还原均表现出优异的光催化活性。其优异的光催化性能主要归因于表面活性位点多、光吸收能力强、带隙窄以及异质界面上有效的电荷分离。4次循环后,IAS-2对U(Ⅵ)的去除率仍达88%以上,且晶体结构稳定。本文为拓展金属硫化物在光催化处理放射性废水的应用方面提供一定的科学依据。
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