【摘 要】
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光催化水处理技术可实现在太阳光照射下将污染物彻底分解为小分子的二氧化碳和水。具有降解彻底,高效及节能的优点,在环境污染修复及能源转化领域具有极其广阔的应用前景。然而,目前光催化技术的实际应用还经受着光催化剂的光利用率及光转化率低的挑战。当前,开发新型、高效、稳定和可循环利用的可见光光催化剂是光催化水处理领域的关键研究课题。围绕该关键研究课题,本论文以SnO2和Bi2WO6为研究对象,通过元素掺杂及
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光催化水处理技术可实现在太阳光照射下将污染物彻底分解为小分子的二氧化碳和水。具有降解彻底,高效及节能的优点,在环境污染修复及能源转化领域具有极其广阔的应用前景。然而,目前光催化技术的实际应用还经受着光催化剂的光利用率及光转化率低的挑战。当前,开发新型、高效、稳定和可循环利用的可见光光催化剂是光催化水处理领域的关键研究课题。围绕该关键研究课题,本论文以SnO2和Bi2WO6为研究对象,通过元素掺杂及异质结构建等改性策略,提高材料光利用效率及改善光生电荷的分离传递效率,实现增强材料对难降解有机废水光催化降解效率的目标。为高效可见光响应型锡铋基复合光催化材料的制备及其在光催化水处理中的应用提供参考和依据。主要研究成果如下:(1)采用水热法合成Bi3+掺杂SnO2量子点光催化剂。研究了模拟太阳光照射下Bi3+掺杂SnO2量子点对罗丹明B(Rh B)和盐酸环丙沙星(CIP)的光降解过程。研究表明,相对于纯SnO2,Bi3+掺杂SnO2量子点(Bi3+掺杂量3%~7%)具有更好的光催化性能。最佳Bi3+掺杂量为5%。5Bi-SnO2对Rh B和CIP的光催化降解效率分别为纯SnO2降解率(56.02%和58.11%)的1.75和1.53倍。优异的光降解性能源于Bi3+掺杂引起价带上移,导致带隙变窄使光响应扩大以及光生载流子分离效率的提高。(2)通过水热法构建珊瑚枝状Bi2O3/SnO2Z型异质结光催化剂。以模拟太阳光照射下双酚A(BPA)目标物的光降解评价材料的光降解活性,考察了代表性操作条件对光催化性能的影响。研究发现,1Bi2O3/SnO2在光照60 min后对BPA的光降解率为93.42%,分别是纯SnO2和Bi2O3的光催化效率的14.97倍和2.54倍。根据反应体系的主要活性物种及能带结构推断Bi2O3/SnO2为Z型异质结。光催化性能的提高得益于窄带隙Bi2O3的引入,使体系光响应范围增大,对可见光利用率提高以及Z型异质结的形成提升了体系的氧化还原能力并且使光生载流子能够有效分离。(3)通过一锅水热法合成了Bi PO4/Bi-SnO2量子点光催化剂。通过在模拟太阳光照下降解Rh B和BPA来评估制备样品的光催化性能,对BPA的降解条件进行了优化,考察了水体中常见阴离子对BPA光降解性能的影响。结果表明,Bi PO4/Bi-SnO2量子点表现出更高的光催化活性。最优Bi PO4复合摩尔百分比为10%。10BPO/BSO对Rh B的降解率为95.47%,约为Bi-SnO2(46.66%)的2倍。对BPA的降解率(89.87%)比Bi-SnO2(60.69%)提高29.17%。光降解性能的提高是由于其光吸收增强,表面积增加以及Bi PO4与Bi-SnO2二者形成能带匹配的Ⅱ型异质结促进了光生电荷分离效率的提高。(4)将Bi2WO6纳米板沉积在六角形SnS2纳米片的表面上,制备出SnS2/Bi2WO6分花状结构。以Rh B和四环素(TC)为模型污染物,对样品的可见光催化性能进行研究,考察了多种工艺条件对TC光降解的影响,研究了最佳样品4SS/BWO对不同染料及抗生素废水的降解。实验结果表明,SnS2添加量为4%时样品性能最佳。4SS/BWO对Rh B的光降解效率和表观速率常数分别是Bi2WO6的6倍和5.05倍,对TC的光催化降解率和表观速率常数分别为Bi2WO6的2.05倍和3.72倍。光降解效率的增强归于复合材料光吸收红移,吸光强度增强,比表面积增加以及SnS2与Bi2WO6形成价带导带匹配的Ⅱ型异质结加快光生载流子的转移和分离。
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