高晶度g-C3N4纳米片的优化制备及其去除抗生素过程中Cu2+的影响研究

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近年来,抗生素污染问题日益严重,传统的水处理工艺难以将其有效去除。光催化技术由于高效低耗、且无二次污染,在抗生素废水处理方面具有良好的应用前景。其中,g-C3N4因其具有良好的可见光响应、制备简便、化学稳定性高等优点而备受关注。然而由于普通g-C3N4可将光响应较弱,光生载流子易复合、活性位点不足等问题,限制其实际应用。针对以上难点与不足,本研究开发了一种高晶度g-C3N4纳米片的合成方法,实现了污染物的高效去除,并探讨了水中共存Cu2+对其去除抗生素的影响机制。取得的主要成果如下:(1)采用双氰胺水热法结合惰性气体保护的高温煅烧法,成功制备出了高晶度g-C3N4纳米片,在去除甲基橙(MO)的实验中,表现出了优良的光催化活性,其速率常数比普通g-C3N4提升了 6倍。详细的表征表明,该催化剂具有独特的纳米片结构以及良好的结晶度,显著提升了催化剂的光响应能力,提高了光能利用率,并且有效地缩短了光生电荷的传递路径,减少了传输阻力,进而有效地抑制了光生电子空穴对的复合率。该方法操作简单、成本较低,有利于g-C3N4的实际应用。(2)以高晶度g-C3N4纳米片为光催化剂,选择磺胺甲嘧啶(SMZ)和环丙沙星(CIP)为目标污染物,系统研究了可见光下Cu2+对g-C3N4去除不同种抗生素的影响。研究表明Cu2+对体系的影响源于与抗生素分子的络合作用。利用DFT计算络合前后抗生素分子的双描述符,发现Cu2+可以钝化SMZ分子从而抑制其光催化降解,而对CIP的活性影响有限。另外,实验发现添加EDTA可以在一定程度上阻断Cu2+的不利影响。这对于可见光催化剂在复杂水体中的应用具有指导意义。因此,本项目研究对于解决水体中抗生素残留问题具有重要的理论意义与现实意义。
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