【摘 要】
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随着社会的发展,全球能源需求的大幅度增加和化石能源的大量使用,将导致环境污染和化石能源的枯竭。在全球环境污染和能源危机的情况下,急需绿色和可持续能源技术。与风能、光伏、氢能、海洋能、生物质能、地热能、热能和核能等相比,金属燃料电池和氢氧燃料电池因其低成本和绿色清洁等优势,是有效的储能转换技术。金属燃料电池和氢氧燃料电池涉及一系列电化学过程,主要包括氧还原反应（oxygen reduction re
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随着社会的发展,全球能源需求的大幅度增加和化石能源的大量使用,将导致环境污染和化石能源的枯竭。在全球环境污染和能源危机的情况下,急需绿色和可持续能源技术。与风能、光伏、氢能、海洋能、生物质能、地热能、热能和核能等相比,金属燃料电池和氢氧燃料电池因其低成本和绿色清洁等优势,是有效的储能转换技术。金属燃料电池和氢氧燃料电池涉及一系列电化学过程,主要包括氧还原反应（oxygen reduction reaction,ORR）、析氢反应（hydrogen evolution reaction,HER）、析氧反应（oxygen evolution reaction,OER）和氢氧化反应（hydrogen oxidation reaction,HOR）。其中ORR是燃料电池放电过程中最重要的反应之一。目前,这些能源技术存在反应效率低的问题,探索有效的电催化剂是解决这一问题的关键策略。商业Pt/C是ORR最佳的催化剂,但是受到Pt的高成本、甲醇和一氧化碳中毒的阻碍,导致燃料电池的低能效和商业化最终受到限制。因此,开发低成本、高效的过渡金属基催化剂是一个重要的目标。近年来,以过渡金属为活性位点的单原子催化剂（SACs）因其化学稳定性好、导电性强、成本低等优势,在氧还原催化剂中得到了广泛的研究。碳基的SACs中,含氮聚合物是常见的碳前体。氮掺杂到碳中,通过形成金属-氮结构,促进过渡金属单原子的锚定,形成丰富的高度配位非饱和催化活性位点,可明显降低的金属负载,同时大大提高催化活性。在上述讨论的启发下,本论文利用液态丙烯腈低聚物（LPAN）作为前驱体,合成了一系列过渡金属单原子氧还原催化剂,然后总结了上述SACs的氧还原催化性能。并根据优势互补的原则,选择合适的两种过渡金属元素作为偶联剂,设计了双组分单原子催化剂（DAC）,最终达到了进一步提高ORR活性的目的。（1）以液态丙烯腈低聚物（LPAN）、过渡金属氯酸盐和商品导电碳黑（Ketjenblack EC-300J）为前驱体,通过简单热解和酸处理合成了一系列SACs（M/N/C,M=Fe、Mn、Co、Ni）。研究了上述SACs的ORR催化性能,Fe/N/C和Mn/N/C催化剂分别具有最高的极限扩散电流密度、最高的半波电位。（2）基于上述结论,本部分采用相同的制备方法进一步合成了Mn和Fe双组分单原子催化剂（Mn Fe/N/C）,实现了Mn和Fe的优势互补。通过X射线吸收光谱（XAFS）验证了Mn和Fe的协同作用对ORR催化表现出优异的ORR性能,具有1.02 V的超高起始电位,0.900 V半波电位和6.147 m A cm-2的极限电流密度,不仅高于母体Fe/N/C和Mn/N/C,而且还超过Pt/C。最后,将Mn Fe/N/C用作锌-空气电池的阴极催化剂,显著提高了锌-空气电池的功率密度、比容量和耐久性。
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激发态分子内质子转移（ESIPT）体系因其独特的特点,在荧光探针、光电材料、近红外发射器等方面具有重要的运用。7-羟基-1-茚酮（7HIN）和2’-羟基苯丙酮（OHPP）作为最简单、分子量相近的ESIPT分子,光谱对溶剂响应不同。研究其动力学过程可能会对实际运用提供理论参考。ESIPT过程是非常快速的过程,飞秒时间分辨吸收光谱可以提供体系的激发态寿命和激发态物种弛豫的信息。密度泛函理论（DFT）方
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