【摘 要】
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全无机卤化铅铯(CsPbX3,X=Cl,Br,I)钙钛矿量子点(PQDs)因带隙可调、载流子系数长等优势在光催化领域崭露头角,Zn2+掺杂可提高其光电流、电荷传输和光催化活性。同时,CsPbX3PQDs具备窄带发射,高的荧光量子产率(PLQY)、吸光系数和光学增益等可观的光学性能,在放大自发辐射(ASE)和宽色域白色发光二极管(WLED)领域得到了广泛应用。本论文首先采用熔融热淬灭及原位析晶技术合
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全无机卤化铅铯(CsPbX3,X=Cl,Br,I)钙钛矿量子点(PQDs)因带隙可调、载流子系数长等优势在光催化领域崭露头角,Zn2+掺杂可提高其光电流、电荷传输和光催化活性。同时,CsPbX3PQDs具备窄带发射,高的荧光量子产率(PLQY)、吸光系数和光学增益等可观的光学性能,在放大自发辐射(ASE)和宽色域白色发光二极管(WLED)领域得到了广泛应用。本论文首先采用熔融热淬灭及原位析晶技术合成了一系列Zn2+掺杂的CsPbCl1.5Br1.5及纯相CsPbCl2Br1PQDs玻璃;其次选用热注入法合成胶体CsPbX3PQDs溶液,通过气凝胶包覆制备了全光谱PQDs复合材料。我们经过一系列测试表征手段,研究其结构、形貌、光电特性、稳定性及其在光催化、ASE阈值及宽色域WLED领域的应用。本文的研究内容如下:(1)利用熔融热淬灭、原位析晶技术在硼硅酸盐玻璃中析出了Zn2+掺杂的CsPbCl1.5Br1.5PQDs。通过掺杂,实现了吸收边(480nm~500nm)和带隙值(2.5eV~2.42eV)可调;使用球磨法将催化剂的比表面积从1.31m~2·g-1提高到2.53m~2·g-1。当催化剂Zn2+的掺杂量为0.25,球磨11 h后,H2的最佳产率可达290.67μmol·g-1。由于玻璃基质的保护,光催化剂表现出良好的水稳定性和循环可用性,在连续驱动水分解反应100 h后,最大的H2产率可达485.67μmol·g-1。(2)利用熔融热淬灭、原位析晶技术合成了CsPbCl2Br1PQDs前驱体玻璃,并在440℃~530℃的温度梯度内进行10 h的热处理,玻璃样品呈现出典型的蓝光发射(472nm~497nm),可调带隙(2.63eV~2.58eV),增大的平均粒径(3.75nm~6.2nm)和较好的结晶度。CsPbCl2Br1PQDs玻璃在室温、800nm飞秒激光条件下表现出低阈值ASE行为,表明ASE阈值随着析晶温度的升高可以从1.24mJ/cm~2降低到0.19mJ/cm~2。(3)采用热注入法合成胶体CsPbX3PQDs溶液,将其封装到超疏水二氧化硅气凝胶(SiO2AGs)中以提高稳定性。CsPbBr3@AGs的PLQY可以达到71%,蓝、绿和红光荧光复合材料的半峰宽(FWHM)分别为17、19和35,实现了窄带发射。将蓝光CsPbCl2Br1@AGs,绿光CsPbBr3@AGs和红光CsPbBr1I2@AGs分别用作荧光粉,展示出可覆盖美国电视系统委员会(NTSC)135%的宽色域。WLED器件可以通过CsPbBr3@AGs与CsPbBr1I2@AGs耦合到Ga N蓝光芯片上来构建,构造的WLED的LE、CCT、Ra分别是14.55lm·W-1、5477K、94.9。
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