规整型三维电极的制备及降解对氨基苯酚的研究

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在地表水、地下水甚至是饮用水中能检测到许多危险和有毒的有机胺,对氨基苯酚(PAP)就是这些污染物中的一种。PAP对微生物有毒且难以生物降解,因此可以在常规废水处理厂的废水中检测到PAP。如果将这类废水直接排放到环境中,残留的PAP可能会在环境中累积并会对水体造成不利的生态破坏,从而对人体健康造成巨大威胁。因此,从环境和健康的角度出发,迫切需要开发一种有效的方法来降解废水中的PAP。本文采用PAP污染物作为研究对象,以蜂窝型活性炭作为载体制备了两种粒子电极,并将其应用于三维电极反应器中降解PAP。主要研究内容如下:(1)以块状蜂窝型规整活性炭(AC)为载体使用溶胶-凝胶法制备了负载Ti O2的AC@Ti三维电极材料。并以PAP模拟废水的降解效率来评定AC@Ti的性能。实验结果表明当添加的钛酸正丁酯和乙醇的体积比为1:1,浸泡时长为30 min,采用水浴干燥,焙烧温度为550°C时,制备的三维电极材料的性能最好。使用SEM、XDR以及BET对AC@Ti粒子电极的晶体结构和表面形貌进行了表征,表征结果表明Ti O2被成功负载到了活性炭表面,且以锐钛矿的形式存在,AC@Ti三维粒子电极制备成功。(2)以AC为载体使用溶胶-凝胶法制备了掺杂了Cu、Ni、Zn、Sb和Mn的AC@Ti-Cu-Ni-Zn-Sb-Mn三维电极材料。并以PAP模拟废水降解效率来评定制备的三维电极材料的性能。实验结果表明当摩尔比为Ti∶Cu∶Ni∶Zn∶Sb∶Mn=20∶1∶1∶1∶1∶2,焙烧温度为550°C时,制备的三维电极材料性能最好,并且使用SEM、XDR、XPS以及BET对AC@Ti-Cu-Ni-Zn-Sb-Mn粒子电极进行了表征。从SEM表征结果可以看到550°C焙烧的AC@Ti-Cu-Ni-Zn-Sb-Mn三维粒子电极表面出现了大量管状结构,XRD结果表明金属掺杂没有改变Ti O2的晶型,Ti O2仍然以锐钛矿的形式存在,XPS结果表明Cu、Ni、Zn、Sb和Mn分别以Cu O、Ni O、Zn O、Sb2O3和Mn O的形式存在,BET结果表明制备的AC@Ti-Cu-Ni-Zn-Sb-Mn三维粒子电极的比表面积和AC及AC@Ti相比大幅度增大,表征结果均表明AC@Ti-Cu-Ni-Zn-Sb-Mn三维粒子电极制备成功。(3)使用单因素实验优化了PAP的降解条件,实验结果表明,当电导率为6 ms/cm,p H为7,曝气强度为2.0 L/min,PAP初始浓度小于等于150 mg/L的时候,PAP的去除率最好,高达99.87%。用动力学分析了PAP的降解过程,计算结果表明PAP的降解符合一级动力学模型。使用ESR鉴定了电解过程中产生的自由基为·OH,并基于LC-MS对PAP降解的中间产物进行了分析,提出了PAP的可能降解机理。PAP先被氧化为对苯醌,在·OH的进攻下,苯环逐渐打开转化为丁烯二酸,丁稀二酸再降解为乙醛,最后的矿化产物为CO2和H2O。
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