【摘 要】
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在人们的日常生活及生产中,有机紫外线吸收剂被大量而广泛地使用,目前已在多种环境介质和生物样本中检测到它们的残留,关于其潜在的生物毒性和健康风险逐渐引f起高度关注。本
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在人们的日常生活及生产中,有机紫外线吸收剂被大量而广泛地使用,目前已在多种环境介质和生物样本中检测到它们的残留,关于其潜在的生物毒性和健康风险逐渐引f起高度关注。本文选取两类常用的有机紫外线吸收剂——苯并三氮唑类(benzotriazoles, BZTs)和二苯甲酮类(benzophenones, BPs)——为主要研究对象,利用重组人雄激素受体基因酵母研究了其对雄激素受体(androgen receptor, AR)的干扰效应；采用人肝微粒体(human liver microsome, HLM)和人细胞色素CYP3A4 (cytochrome P3A4, CYP3A4)酶,考察了P450酶介导的代谢对这两类紫外线吸收剂AR干扰效应的影响,并对其代谢产物采用四级杆-飞行时间质谱并结合密度泛函理论(density functional theory, DFT)进行了鉴定。主要实验结果如下：(1)研究了八种典型BZTs (1HBT、UV-P、UV-234、UV-326、UV-327、 UV-328、UV-329、UV-350)对AR的激活或拮抗作用。八种BZTs均未表现AR激活效应。然而UV-P具有显著的AR拮抗效应,并存在显著剂量-效应关系(IC50=22.13 μM)。另外七种BZTs在低实验浓度下无拮抗效应,但在较高浓度(500μM)下UV-234、UV-327、UV-328、UV-329、UV-350具有较弱AR拮抗效应。经过HLM或CYP3A4代谢后发现UV-P存在代谢解毒现象,而UV-328表现为显著的代谢激活,另外六种BZTs代谢前后的AR拮抗效应无明显差异。对UV-328的代谢产物通过QTOF进行了产物鉴定,发现主要代谢产物为一次羟基化产物,并存在少量二次羟化产物。采用DFT预测了主要代谢位点；(2)研究了六种典型BPs (BP-1、BP-2、BP-3、BP-4、BP-8、4HBP)对AR的干扰效应。六种BPs均未有AR激活效应,但BP-4、BP-8具有显著的AR拮抗效应且有显著剂量-效应关系(IC50分别为10.37μM和5.54 μM)。BP-3只在较高浓度下对AR有一定的拮抗毒性,用HLM代谢后其AR拮抗毒性显著减弱,另外三种BPs (BP-2、BP-4、4HBP)代谢前后的AR拮抗效应无明显差异。综上,本研究发现UV-P、BP-4、BP-8具有较强的AR拮抗效应,且其毒性强弱顺序为：BP-8>BP-4>UV-P;经HLM或人CYP3A4酶体外代谢后,UV-P、 BP-3代谢后AR拮抗效应减弱,而UV-328代谢的AR拮抗效应显著增加,表现为明显的代谢活化,发现代谢产物主要为一次和二次羟基化产物。因此在对该类化合物进行毒性风险评估时,需综合考虑生物转化对其毒性的潜在影响。
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