近年来,以石墨烯及其衍生物为代表的二维材料,因具有良好的机械、光学和电学等性能,在集成化、微型化和柔性化平面器件的制作和应用中具有重要的发展前景。在保留材料原有性质的基础上,通过表面结构化的合理设计,能够赋予调控材料性质新的自由度,这使得结构化石墨烯材料被广泛应用于能量存储、生物传感、偏振光电等众多领域。目前,材料高精度加工技术仍以电子束光刻、聚焦离子束刻蚀等为主导,然而其本身具有工艺复杂、效率低、成本高等多种局限性。近年来,飞秒激光以其超强、超快的特性在微米和纳米量级的材料高精度加工和改性领域崭露头角,并已逐步发展成为高端制造的重要组成部分。相较于传统光刻技术,飞秒激光微纳加工具有成本低、操作灵活、工艺简单等特点,这使得其在一些二维材料的高精度结构化制作和性能调控方面备受关注。尽管如此,在当前飞秒激光微纳加工过程中仍然存在精度和效率难以同时兼顾的普遍难题,从而极大地限制了其在二维材料领域微纳加工的应用。针对上述问题,本论文提出了一种基于对材料表面横电(TE)模式电磁波激发,从而实现氧化石墨烯薄膜高效微纳结构化与光还原相结合的制备方法。利用宽束入射激光与其表面激发波的干涉效应,该方法能够在样品表面光斑照射面积范围内同步形成数万个周期性排列的亚波长光栅结构,因而极大地提高了加工效率。这种原位加工与光还原的方法最终实现的结构化还原氧化石墨烯展现出光学吸收和光电响应的各向异性特征,为基于石墨烯材料微纳器件的快速制备与应用提供了新思路。总结本文的研究工作,其主要内容可归纳如下:1.基于飞秒激光与柱透镜相结合的宽视场线聚焦技术,在百纳米厚的硅基氧化石墨烯薄膜上加工制备出周期排列的亚波长光栅结构,并同步实现了氧化石墨烯的光还原。由于一个光斑面积内便可形成数万条微纳光栅结构,因此加工制备1′1 cm~2的样品表面仅需要耗时4分钟。不仅如此,飞秒激光制备结构化还原的过程中还展现出了优异的鲁棒性,即材料表面的微小缺陷不会影响亚波长结构的形成及其规整性排布。通过改变入射激光参数,还可实现对其结构周期和深度等形貌特征的有效调控。2.针对飞秒激光诱导制备结构化还原氧化石墨烯展现的一些独特现象——结构排列方向总是与入射光电场方向相平行,且结构周期小于入射光波长,进行了深入的机理分析。由于氧化石墨烯材料本身存在大量的含氧官能团,它们在光照条件下的部分去除使得材料被还原,并伴随有材料光学性质的调整与改变,从而导致材料介电系数形成自表面向内部梯度减小的变化趋势,进而有利于TE模式表面波的激发与产生。随后,在TE表面波与入射光的干涉作用下形成激光能量的空间周期性分布,最终导致还原氧化石墨烯的结构化形成。通过FDTD计算模拟,我们对上述物理过程给予了进一步证实。因此,不同于传统理论观点,本论文认为基于飞秒激光照射形成结构化还原氧化石墨烯的关键因素在于入射激光与其激发的TE模式表面波干涉导致了与入射光电场方向平行的空间周期性能量分布。3.探索了激光诱导制备的结构化还原氧化石墨烯薄膜对其光场、电学性能的调控作用。实验上首次验证了结构化还原氧化石墨烯薄膜材料的人工双折射性能以及宽波段的面内各向异性光电响应,并通过有效介质理论及偏振拉曼光谱对上述实验现象产生的物理机制进行了深入分析。该研究为可见光波段的可调谐面内偏振光电探测器的研究奠定了基础。4.基于周期微纳结构对光波的衍射效应,我们在氧化石墨烯表面加工制备了包含亚波长光栅结构的大面积复杂图案,详细研究了材料的结构色特性。首先,在实验上利用掩膜版方法实现了多种复杂图案的大面积结构化还原氧化石墨烯的制备,并通过衍射理论对其依赖于观察角度的结构色现象进行了分析。其次,为了克服掩膜版制作方法的一些弊端,我们提出了利用空间光调制器对飞秒光束进行整形,并结合柱透镜聚焦的方法,实现了在氧化石墨烯表面无掩膜的简单图案结构色的制备,这种方法极大地提高了图案化加工的效率、灵活性和实用性,在彩色显示及信息防伪等领域具有潜在应用前景。