【摘 要】
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自由基聚合反应动力学是聚合反应研究的重要内容,而电子自旋共振技术(ESR)引入动力学研究.为了解释上述得到的ESR谱和阿仑尼乌斯参数变化曲线,该文试图从介质环境同自由基构
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自由基聚合反应动力学是聚合反应研究的重要内容,而电子自旋共振技术(ESR)引入动力学研究.为了解释上述得到的ESR谱和阿仑尼乌斯参数变化曲线,该文试图从介质环境同自由基构象和增长反应关系的角度即物理和化学因素相结合的观点进行了探讨,全文分为两个部分:第一部分讨论了增长自由基ESR谱.首先我们得到了MMA本体聚合全程的ESR谱,发现随着自由基介质环境从稀溶液向浓溶液再向无规玻璃态变化的过程中,增长自由基的ESR谱从13线向强内4线9线谱转变再向弱内4线9线谱转变.为了进一步探讨自由基介质环境对ESR谱的影响,我们测得溶液自由基聚合ESR谱,发现谱线变化与本体聚合类似,但由于一直处于溶液态,没有弱内4线的9线谱出现.我们还做了一系列对比实验,改变反应初期的宏观介质条件,论证了自由基微观介质环境是引起自由基ESR谱的变化的决定性的因素.但同时体系宏观介质环境也有影响,粘度大的能加快ESR谱的变化.第二部分以MMA的St为研究对象,测定了本体聚合反应不同温度下反应动力学参数:转化率,自由基浓度,以及链增长反应速率常数.根据阿仑尼乌斯方程,首次得到增长反应阿仑尼乌斯参数(活化能和频率因子)随转化率变化曲线,发现MMA和St有不同的变化趋势.我们最终得出自由基聚合反应是受物理因素和化学过程两个因素共同控制的观点.
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