水华污染的水体特征与微囊藻毒素光催化降解机理研究

来源 :中国科学院研究生院 中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:suuuper4w
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湖泊和库湾蓝藻水华事件日益严重,采用常规的饮用水处理技术,很难彻底消除掉水华后释放到水体当中的藻毒素,这将威胁到湖泊及库区其他水生生物和人类健康。本论文分别制备和筛选了具有可见光活性的溴氧化铋(BiOBr)和异相Fenton催化剂,较为深入地研究了这两种催化剂降解微囊藻毒素-LR的机理,得到一些科学性的研究结果。期望为调控光催化反应和消减富营养化水体蓝藻水华污染提供科学理论依据。开展的具体研究如下:   1.在可见光照射下,制备的BiOBr能有效降解中性水体中的微囊藻毒(MC-LR)。   通过质谱数据发现,在微囊藻毒素降解过程中出现了12种中间产物,BiOBr不仅造成藻毒素(2s,3s,8s,9s)-3-氨基-9-甲氧基-2,6,8-三甲基-10-苯基-4,6-二烯酸(Adda)链上的共轭二烯键和N-甲基脱氢丙氨酸(Mdha)基团上的不饱和双键的断裂,还具备去除D-异谷氨酸(D-Glu),D-赤-β-甲基天冬氨酸(D-MeAsp)链上羧基和L-精氨酸(L-Arg)链上胍基的独特能力。采用18O同位素标记技术,发现BiOBr光催化氧化脱羧MC-LR的过程,是BiOBr表面产生的光电子空穴与MC-LR环上的羧基发生反应,这可能与BiOBr具有特殊的价带和导带有关。BiOBr催化剂能选择性地破坏MC-LR的关键毒性部位,表明其将在治理饮用水处理上具有很大的应用前景。   2.以苯甲酸、苯胺、硝基苯和微囊藻毒素作为底物,主要采用ESR检测和18O同位素标记实验,研究了BiOBr催化剂在UV和可见光激发下所表现的降解行为和对应的活性氧的差异。结果发现,可见光照射下,产生大部分羟基自由基来自O2和导带电子的系列还原反应,它是导致底物有效降解的进攻途径之一。另一条途径是空穴直接氧化诱导的水解反应,使得表观上H2O中的氧进入氧化产物。   3.在可见光照射下(λ>450 nm),以负载Fe2+的NaY分子筛制备得到Fe2+-NaY催化剂(简称FeY),研究了FeY/H2O2降解微囊藻毒素-LR(MC-LR)的机理,发现在宽pH范围内,Vis/FeY/H2O2体系对MC-LR降解率可达90%以上。通过LC-MS跟踪降解中间产物,推测了可能的降解路径和三处易被氧化的位点。FeY催化剂稳定性良好,表明该催化体系对实际藻毒素废水的处理具有潜在的应用价值。
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