荧光石墨烯的制备、发光机理及离子探测研究

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制备具有光学带隙的石墨烯材料对其在光电领域的发展和应用意义重大。深入理解荧光石墨烯的发光机理和制备高荧光量子产率的石墨烯材料对于最终将石墨烯应用于光电及生物等领域具有很大的指导意义且十分必要。本研究通过对化学方法制备的荧光氧化石墨烯的发光行为较细致的研究,提出了一种新颖的发光起源;采用改进的方法成功制备了较高荧光量子产率的掺杂的石墨烯量子点并初步探讨了其在金属离子选择性探测方面的应用。本论文的主要研究内容包括以下几个方面:(1)通过改进的Hummers法制备了氧化石墨烯,详细探讨并比较了不同清洗次数时氧化石墨烯的发光行为,包括变激发波长、激发-发射波长依赖性、不同pH值下的发射行为、瞬态光谱等,结合对不同pH下氧化石墨烯的细致观察和对其中的元素分析,以及Mn+与氧化石墨烯的能级对比分析,提出了一种可能普遍存在于氧化石墨烯中的新的荧光机理一一Mn2+参与调制的能量转移过程,并构建了多能级模型以解释实验中观察到的荧光行为。(2)采用改进的水热法,以氧化石墨烯、脲(硫脲)为源成功制备了氮掺杂(氮硫共掺)的石墨烯量子点,其平均尺寸均小于10nm,两者的荧光行为相似且蓝光发射(发射波长约为450nm)并不随激发波长变化,其荧光量子效率可高达25%(氮掺杂)和31%(氮硫共掺),表明了其存在着巨大的应用潜力。(3)以上述制备的高荧光量子产率的掺杂石墨烯量子点为荧光探测物,我们发现其对水溶液中不同浓度金属离子的光学响应性存在显著差异,结果表明其对Fe3+具有很好的选择探测性,且探测极限可高达50nM,我们还对其选择性探测的机理做了初步的探究。
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