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FeS形成于含硫酸盐还原菌的环境,是地下硫铁矿形成的最初形态,其广泛分布于深水湖,深层土壤以及江海河口沉积物中。由于FeS具有较大的比表面积,亲硫属性以及强还原性,它能有效固定或转化多种重金属（如铬和汞）,放射性核元素（如铀和锝）以及还原降解有机污染物（如三氯乙烯和四氯乙烯）。近年来,FeS被广泛应用于还原条件下的环境修复研究和工程应用中。然而,在自然过程和人为活动扰动下,还原环境常常受O2侵袭引起FeS的氧化进而影响污染物的迁移转化。前期研究主要利用FeS作为O2捕获剂来保护目标对象不被氧化,但最新研究发现FeS有氧氧化过程可以产生活性氧化物质如羟自由基（·OH）或活性Fe（III）并诱导无机污染物如三价砷或四价铀的氧化转化。相比于无机污染物,有机污染物更适合确定矿物氧化产活性氧化物质。因为很多有机污染物很难被Fe（IV）或活性Fe（III）氧化,但容易被·OH氧化,而且它们很难被含铁矿物吸附。因此,FeS氧化诱导有机污染物氧化降解机制以及产生氧化降解的控制条件急需进一步探究。此外,虽然前期对FeS中性条件氧化产·OH有一定认识,但产·OH过程中铁（氢）氧化物介导的界面电子传递机制还不清楚。不同环境因素如p H值、O2浓度以及地下水中广泛存在的二价阳离子、有机质和小分子有机酸对·OH产生的影响也尚未报道。基于此,本研究开展以下三个工作:（1）FeS活化O2产·OH降解有机污染物。本工作以苯酚作为目标有机污染物,探究了FeS中性条件下有氧氧化降解苯酚的过程。研究结果表明FeS有氧氧化过程可以氧化降解苯酚,·OH是主要的氧化活性物质。苯酚的氧化取决于·OH的产率和利用率。当FeS浓度低于1 g/L时,·OH产率较低但利用率高;而当FeS浓度高于1 g/L时,·OH产率高但利用率低。因此,苯酚氧化的最有利条件为低浓度FeS（即≤1 g/L）与O2的长期相互作用。此外,M?ssbauer表征结果表明在FeS氧化初期形成了一种中间Fe（II）物种,这很可能是结构态S（-II）优先Fe（II）氧化形成的产物,因此导致·OH产率在氧化初期较高。最后,我们发现FeS在类似条件下的有氧氧化过程也可以降解三氯乙烯,而且计算得到的表面积归一化一级速率常数远高于还原降解得到的速率常数。本章结果表明FeS氧化过程诱导有机污染物氧化降解效果显著,但目前在自然和工程系统中都被低估了。（2）原位生成铁（氢）氧化物层对FeS氧化产·OH影响机制。本工作探究了原位生成铁（氢）氧化物层对FeS氧化活性,·OH产生以及苯酚氧化降解的影响。制备了铁（氢）氧化物包覆的FeS,并将其储存在无氧手套箱中使其发生矿物相互作用。研究结果证明,原位生成的铁（氢）氧化物参与了FeS与O2的反应过程。在没有外源氧化剂或还原剂引入的条件下,无氧储存过程增强了剩余FeS被O2氧化的活性,进而加速了·OH产生和苯酚降解。FeS与铁（氢）氧化物层之间的矿物相互作用导致了活性的增强。XRD图谱显示无氧储存过程形成了结晶度更好的铁（氢）氧化物,M?ssbauer光谱表明形成了新的Fe（II）物种,而XPS结果则证明矿物表层Fe（II）含量增多了。FeS与铁（氢）氧化物层之间的电子传递过程最有可能导致矿物发生这些变化,而实验测得的FeS与铁（氢）氧化物之间的电势梯度足够驱动电子在矿物间的移动。本工作研究结果加深了对FeS氧化过程机理的理解即电子传递机制,以及在O2扰动条件下对污染物转化产生的氧化影响。（3）不同环境因素对FeS氧化产·OH的影响。此工作探究了不同环境因素（p H值、O2浓度、地下水和沉积物中常见阳离子、大分子有机质和小分子有机酸配体）对FeS有氧氧化产·OH的影响。当溶液p H从6增加到8时,累计·OH的浓度随着p H的升高而增大。这主要因为p H调控了溶液中离子态Fe2+的浓度,进而改变Fe（II）氧化产·OH的效率。其次,较高的O2含量会加速FeS氧化产·OH以及苯酚的降解。中性条件FeS氧化过程中,钙离子的存在会在一定程度上抑制·OH的产生。当钙离子浓度从0增加到1 m M时,累积·OH浓度从67.3μM降低至56.1μM。这很可能是因为钙离子与FeS中的Fe（II）竞争S（-II）中的结合位点使结构态Fe（II）溶解形成离子态Fe2+。然而,腐殖酸或柠檬酸的引入促进了·OH的产生。当腐殖酸浓度从0增加到10 m M时,累积·OH浓度由67.3μM增加到94.2μM。相比于腐殖酸,柠檬酸促进效果更加显著。当溶液中柠檬酸浓度由0 m M增加到5 m M时,累积·OH浓度从67.3μM显著增加到1277.9μM。中性条件下,不存在腐殖酸或柠檬酸时,·OH主要由FeS中结构态Fe（II）氧化产生。当存在腐殖酸或者柠檬酸时,体系中形成的腐殖酸亚铁或柠檬酸亚铁氧化也会产生·OH。此外,腐殖酸或柠檬酸对Fe（II）的络合作用也提高了Fe（II）与H2O2反应产·OH的效率。最后,研究证实有机缓冲盐可以捕获·OH进而抑制苯酚的降解。前人研究报道FeS氧化可以产·OH或活性Fe（III）并诱导无机污染物的氧化。本研究进一步论证了FeS可以活化O2产·OH并降解有机污染物,揭示了降解机制,尤其是界面电子转移机制以及氧化降解的控制条件。同时,本研究揭示了不同环境因素对FeS氧化产·OH的影响。本研究结果补充了FeS氧化产·OH及其引起氧化环境效应的基本理论,也进一步为FeS的工程应用提供了理论基础。