具有非中心对称(NCS)结构的二维材料展现出独特的光电特性,诸如压电性能、铁电性能、非线性光学和热电性能,这些性质具有重要的应用价值,例如:能源存储与转换、光电开关、柔性传感等等。因此,结构设计、合理制备具有NCS结构的二维材料具有潜在应用前景,该研究领域也是当前研究热点领域之一。本文结合实验设计和理论模拟,对非中心对称二维体系进行深入研究,主要取得了以下成果:1.基于分子构型和结合位点的概念,预测不对称有机分子溴甲基环己烷(简称BC)在石墨表面的可能自组装构型,并对预测构型进行密度泛函理论(DFT)计算。计算结果表明:等量左手性与右手性BC分子通过R-邻位双氢键(C-H...Br)连接形成稳定的NCS结构,该结构在所有可能构型当中具有最低的能量。为了验证理论预测的正确性,利用扫描隧道显微镜(STM)观测BC分子在高定向热解石墨(HOPG)表面的自组装行为,实验结果显示不对称BC分子通过氢键作用形成了 NCS链状结构,该结构STM图像与理论模拟的STM图像结果高度一致。2.利用扫描隧道显微镜观测到HOPG表面不对称有机分子BC分别同金属离子Ag+、Cu2+、Fe3+共组装获得金属有机相嵌和配位自组装结构。结合高分辨率STM图和DFT计算结果分析得到:最外层无空余轨道的Ag+离子会落在纯手性BC分子形成的四边形空腔中,与BC分子形成中心对称相嵌结构;最外层有空余轨道的Cu2+与Fe3+离子则会与BC分子中的Br基团配位,分别形成结构不同的非中心对称BC-Cu2+配位结构和中心对称BC-Fe3+配位结构。3.基于DFT理论的第一性原理计算,预测一种热学稳定的、具有NCS结构的单层 V族二元化合物 β-MXs(β-AsP,β-SbN,β-SbP,β-SbAs,β-BiP)二维材料,并计算了其压电性质和能带结构。计算结果表明,β-MXs是直接带隙半导体,其直接带隙属性具有应变稳定性。特别是,由于缺乏对称中心,这些β-MXs是铁电材料,并具有优异的压电性能。其中β-AsP,β-SbP,β-SbAs和β-BiP的压电系数比常用的压电材料(如石英,纤锌矿氮化镓、氮化铝)的压电系数高一个数量级。因此,其直接带隙特性和优异压电效应两大优势的结合表明β-MXs在未来光学和电子器件中具有潜在的广阔应用前景。