长三角典型城市土壤短链氯化石蜡(SCCPs)的赋存特征及风险评价

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短链氯化石蜡(short-chain chlorinated paraffins,SCCPs,C10-C13)作为一种被广泛应用的氯代混合工业产品,在大气、土壤、多种生物组织、甚至在人体血液、胎盘以及母婴脐带血等介质中均被检出,并在2017年已经被列入斯德哥尔摩公约附录A的管控范围。目前对SCCPs环境赋存与迁移的报道越来越多,积累了大量的基础数据。长江三角洲(YRD)是中国最发达的经济区之一,在这里,快速的经济发展和工业化带来了一系列环境问题,这一点已被该地区先前关于持久性有机污染物(POPs)的研究所确定。在长三角地区,已经进行了许多有关野生动植物CPs暴露的研究。但是,缺乏周围环境中CPs的数据。因此,迫切需要对该区域中CPs的水平进行进一步的研究。有助于进一步了解SCCPs在环境介质中的含量分布,评估区域性差异和动态变化趋势,为SCCPs污染监测和健康防控提供科学的参考依据,为长三角的绿色健康发展、中国推动全球环境治理提供参考。本研究选取长三角表层土壤样品为研究对象,探究长三角典型城市土壤SCCPs的赋存特征及风险评价,得到的主要结果如下:(1)SCCPs在南京、苏锡常、宁波都市圈所有的表层土壤中均有不同程度的检出,检出率为100%。SCCPs在各采样区的平均浓度按以下顺序分布:宁波都市圈(577.83 ng/g)>南京都市圈(179.55 ng/g)>苏锡常都市圈(144.13 ng/g)>合肥都市圈(21.95 ng/g)>杭州都市圈(21.17 ng/g),个别直接排放的高污染点使整个均值偏高,SCCPs浓度分布不均衡。(2)工业用地、绿化带是长三角典型城市土壤SCCPs污染较为严重的土地利用类型,工业用地是环境中POPs主要的源与汇,极个别高值林地样点受到了周围生活工业垃圾的倾倒,道路扬尘以及污水污泥的林地处理和利用、城市污泥堆肥林地的复合污染。(3)长三角典型城市的高值样点主要所受工业活动、城市化的影响,主要是点源污染直接造成的,长碳链组分为主。低值样点受离源的距离、气象要素条件影响,主要来源于大气的迁移。碳链均匀组成的样点,“轻”组分的迁移能力与“重”组分的沉积达到了相对饱和的状态。C12是整个长三角SCCPs比例最少的碳同族体。(4)利用主成分分析法得到各功能区CPs潜在来源的初步解析,城市污水处理厂的出水可能导致了在本次研究中绿化带中SCCPs浓度比较高;居民区的CPs单体组成趋向于长碳链、高氯取代的单体,可能来源于频繁的人类活动中难以降解的塑料制品中的增塑剂或密封剂等;个别农田点的SCCPs浓度近103左右,可能是来自农田土样中混入的塑料大棚或者塑料袋的残片。农田中短碳链、低氯取代的CPs占多数,大气的干湿沉降使得具有远距离扩散的能力的SCCPs成为农田中CPs的主要来源;而林地是除工业用地外表现污染最为严重的用地类型,汽车轮胎与道路地面摩擦产生的有机颗粒污染物中CPs的存在可能是另一个重要来源。(5)采用商值法评估不同都市圈土壤SCCPs的风险评估发现,采用不同的PNEC值,得到的风险的可控程度是有差异的。PNEC=0.68 mg/kg情况下,杭州、合肥都市圈为中等环境风险,南京、苏锡常、宁波三个都市圈最大值点为高环境风险。用每个都市圈的平均浓度计算风险商值,均处于中等风险范围,宁波都市圈风险稍高于其他四个都市圈。采用PNEC=5.28 mg/kg时,杭州、合肥都市圈土壤中SCCPs的浓度不构成对土壤生物的重大生态风险。南京、苏锡常都市圈的林地和工业用地的两个高值点的RQ值在中等环境风险内。宁波都市圈的最高值高于PNEC值1个数量级,这个高值点的环境风险很高,需引起高度重视。(6)利用简单的人体暴露模型分别估算不同都市圈以及不同土地利用类型土壤SCCPs的每日人体暴露值,儿童和成人人体暴露值低于TDI(10 pg/kg/day),两种情况下,成人的土壤摄入量小于儿童,而皮肤吸收暴露则相反,即成人高于儿童。宁波都市圈的非饮食暴露导致的健康风险稍高于其他四个都市圈,尽管如此,五个都市圈区域的人体健康风险较低。不同土地利用类型下非饮食暴露导致的健康风险也较低。
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