在全球共同面对传统化石能源枯竭和环境污染加剧的大背景下,氢能源作为最环保的低碳能源成为世界关注的焦点,但在氢能的开发利用过程中,储氢问题是氢能源发展的主要瓶颈。其中,物理吸附类储氢材料具备孔隙丰富、比表面积大以及瞬时氢脱附量等特点,从碳材料角度出发,叠杯型碳纳米管(CSCNT)的结构在碳基材料中具有明显的优势,但对该结构在储氢机理方面还在探索中,因此本文选择叠杯型碳纳米管进行储氢机理研究。首先,分别详细介绍了理论方法中的分子动力学和蒙特卡洛方法,概述了它们的基本思想和求解思路。本文选择Materials Studio软件模拟吸附机制,主要使用MS软件中的Forcite模块和Sorption模块,用于在微观层面上解释氢分子在叠杯型碳纳米管中的吸附机制。其次,研究氢分子在单个CSCNT外表面不同吸附位点的作用机理,同时探究CSCNT在不同结构参数和物性参数条件下的储氢效果。其中,结构参数包括锥顶角38.9°、60°、83.6°和112.9°,以及叠杯之间的层间距3.35?、4?、5?、6?和7?;物性参数包括压力1-10MPa,以及温度77K、273K和298K。通过超额吸附量、吸附热和氢气密度分布情况作为衡量叠杯型碳纳米管储氢性能的评价指标。结果表明,在77K和3MPa的环境条件下,CSCNT储氢率能够达到最大值,同时适当增大层间距有助于提高吸附量。最后,研究氢分子在平面排列CSCNT之间的作用机理,主要探讨了不同管束间的范德华(VDW)距离和排列方式对氢分子的势能作用。其中,CSCNT的范德华距离为3.35?、6?和10?,以及排列方式为对位排列、三角形排列和正方形排列。同时探究CSCNT在不同排列形式中VDW距离为3.35?-12?,以及CSCNT在正方形排列中不同平均直径对储氢性能的影响。结果表明,CSCNT在三角形排列中吸附氢分子更稳定,在同一锥顶角截取不同位置中,对储氢率影响不大但截取位置越接近顶端吸附氢分子越牢固。