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有机硅弹性体具有优异的生物相容性、化学稳定性、耐老化性等,这使其在军事、航空航天、人造皮肤、医疗卫生、可穿戴设备等领域均具有广泛的应用。当前,有机硅弹性体多为共价交联型,难以重复加工使用。热塑性材料的开发不仅可提高资源的重复使用率和扩大资源再生来源,而且使材料可采用多种加工方式成型并提高生产效率。针对少有有机硅热塑性弹性体这一问题,本论文将以反应动态共混和化学合成的手段制备具有高力学性能和多功能性的有机硅热塑性弹性体,探索并拓宽其在不同领域的应用。通过核-壳动态硫化法、界面反应增容和纳米填料的选择性分散制备具有高力学性能和形状记忆功能的含氟有机硅TPV,并详细研究其增强行为和形状记忆机理;通过相分离结构的设计合成具有自修复功能、形状记忆功能和高力学性能的有机硅热塑性弹性体,并详细研究相分离结构对其力学性能和功能性的影响。主要包括以下内容:（1）利用氟橡胶（FKM）-壳对甲基乙烯基硅橡胶（SR）-核的强制包裹作用与聚偏氟乙烯（PVDF）和FKM之间相近的物理特性,PVDF和SR之间的界面相容性得到明显改善,制备了具有高力学强度的PVDF/FKM/SR TPV。并对TPV的形状记忆行为进行研究,结果表明:核-壳结构的形成有助于获得优异的形状记忆性能。在160°C下,相较于P6F0S4,P6F2S2表现出优异的形状回复速率和形状回复率（Rr（29）95%）。分析认为该材料的形状记忆机理为:形成的核-壳结构有效地改善PVDF和SR的界面相容性,这将有助于作用外力和回复驱动力在塑料相和橡胶相间的传递,并协助交联的橡胶相发挥交联点作用来阻止PVDF相的分子链滑移;改善的界面相容性也将促进橡胶相粒径的减小和引发大量的PVDF微晶,这将有助于变形橡胶相的固定。（2）通过β-H消除反应在PVDF中引入反应性双键,进而利用界面熔融接枝反应在PVDF和SR两相间构建牢固的锚固作用（SR-g-PVDF）。在力学性能上,随着m PVDF含量的增加,PVDF/SR TPV的拉伸强度、断裂伸长率、撕裂强度和拉伸韧性分别从7.2MPa、13%、24 k N/m和1.2 k J/m~3提升至14.5 MPa、174%、43 k N/m和12.3 k J/m~3。在形状记忆功能上,由于两相间所产生的强锚固作用,在多次加热变形和回复过程后界面仍保持稳定,所以,试样m60和m80在三次固定-回复循环后仍保持良好的形状回复率（～85%）。（3）以具有核-壳结构的PVDF/FKM/SR（20/40/40）TPV为研究对象,通过调控纳米填料SiO2的选择性分散,实现补强SR和改善FKM/SR界面相容性的双重作用。结果表明:由于SiO2的纳米补强和热力迁移,P2F4S4-5%表现出比P2F4S4-0%（3.5 MPa,113%）更高的拉伸强度（5.2 MPa）和断裂伸长率（172%）。在此基础上,通过KH570对SiO2的表面改性和不同的加工工艺来进一步改善P2F4S4-5%的力学性能。在一步法制备OS-P2F4S4-5%@Ky%复合材料过程中,SiO2的热力学迁移和KH570对SiO2的表面改性反应同时发生,这既保留了SiO2改善FKM/SR界面相容性的能力,也通过调控KH570用量改善SiO2补强橡胶的作用。OS-P2F4S4-5%@K10%的拉伸强度和断裂伸长率分别为7.6 MPa和156%,明显高于TS-P2F4S4-5%@K2%体系最佳的机械性能（5.9 MPa,150%）。（4）利用聚酰亚胺刚性和线性、聚硅氧烷高柔顺性的特性及聚酰亚胺分子间强的相互作用（偶极-偶极相互作用和π-π共轭作用）,在硬相和软相间热力学不相容性的作用下,聚硅氧烷-聚酰亚胺共聚物形成以聚硅氧烷蜷缩构成软相分散在聚酰亚胺连续硬相的相分离结构;而且该相分离结构具有梯度Tg转变特征,Tg跨越范围为～40°C至～100°C。由硬段组装而成的聚酰亚胺连续相可以有效地抵抗外力,从而赋予聚合物以高力学强度。PISi-1500-4的断裂伸长率和拉伸强度分别为75%和2.07 MPa。当温度T升高时,低Tg（T g（27）T）的梯度层中的硬段间相互作用将断裂,而高Tg（Tg（29）T）的梯度层仍保持稳定状态。根据该原理,选择合适的温度T作为形状记忆变形温度,PISi-1500-4的形状固定率、形状回复率分别为96.4%和84.3%。而且,低Tg的梯度层中硬段间相互作用的可逆性和聚硅氧烷分子链的高柔顺性赋予材料自修复功能。PISi-1500-4修复16h后,其拉伸强度和拉伸韧性的修复效率分别为96%和76%。随着温度T继续升高,高Tg（Tg（29）T）的梯度层范围逐渐减小直至完全消失,从而赋予材料可重复加工性。（5）通过在聚硅氧烷分子链中插入具有较高活化能的动态Fe（III）-吡啶配位键/离子簇,实现同时增强增韧有机硅热塑性弹性体网络的目的。当Fe（III）/吡啶配体摩尔比为1:3时,PDMS-DAP@Fe-1/3具有高拉伸强度（2.8 MPa）、极强的拉伸韧性（32.5 MJ/m~3）和优异的延展性（1473%）。同时,由于分子间相互作用（配位作用和分子间氢键[-NH···O=C-]）的热可逆性,所制备的弹性体具有自修复能力。在70oC下修复48 h后,PDMS-DAP@Fe-1/3的力学性能几乎实现完全恢复。所制备的强而韧且可修复有机硅热塑性弹性体在柔性电子设备基底材料具有应用潜力。