水钠锰矿锰氧化度与氧化还原活性的定量关系研究

来源 :中国地质大学(北京) | 被引量 : 0次 | 上传用户:liyaping121416
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近年来,锰氧化物材料在环境修复方面的应用受到广泛关注。锰氧化物的氧化还原电位(Eh)在不同的环境条件下存在差异,这与锰平均氧化度(Mn AOS)有很大的关系,通过研究Mn AOS与Eh及反应活性的定量关系,可以更好地认识锰氧化物的物理化学性质和环境行为。因此,本文采用化学还原法合成了水钠锰矿材料,并对其进行表征。通过Mn2+调节溶液氧化还原性质,获取具有不同Mn AOS的水钠锰矿。以对苯二酚为化学探针,表征水钠锰矿的Eh,并建立了Mn AOS和Eh的定量关系。通过水钠锰矿氧化双酚A(BPA)的热力学和动力学分析,建立了Mn AOS与水钠锰矿反应活性的定量关系。还研究了Eh和Mn AOS对水钠锰矿与BPA反应的影响。主要获得以下结论:(1)水钠锰矿为纳米球结构,由纳米片堆积而成,每个纳米球尺寸约200-300 nm。其比表面积为45.5 m2/g。通过Mn2+调节溶液氧化还原性质,获取具有不同Mn AOS的水钠锰矿。反应pH为5.5时,随着初始Mn2+浓度的增大,Mn AOS从3.98分别降低为3.87,3.75,3.64和3.53。(2)水钠锰矿的Mn AOS与其Eh成正比例线性关系。以对苯二酚为化学探针,根据能斯特方程得到,水钠锰矿的Mn AOS越高,其氧化还原电位越高,与电化学方法测定的结果趋势相同。并且水钠锰矿氧化对苯二酚符合拟二级动力学,随着Mn AOS的降低,氧化反应速率随之降低。(3)水钠锰矿的Mn AOS与其氧化还原活性成正比例线性关系。较高的初始水钠锰矿浓度有利于反应的进行;BPA去除率随着pH的增加而降低;共存金属离子对水钠锰矿氧化降解BPA起抑制作用,且Mn2+的抑制效果最明显。这是因为水钠锰矿浓度与Eh正相关;pH越低,水钠锰矿的Eh越高;Mn2+的加入会降低水钠锰矿的Eh。此外,水钠锰矿与BPA初始反应阶段的表观反应速率常数(k)随着Mn AOS的增加而增加,因为随着Mn AOS的增加,水钠锰矿的氧化还原电位越高。综上所述,水钠锰矿结构变化对于其反应活性有显著影响,这对于在污水处理中开发高效氧化剂材料的研究有重要启示作用,锰氧化物在实际水处理及土壤修复中具有广阔应用前景。
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