【摘 要】
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深度加氢脱除油品中的含氮化合物是本领域研究的热点和难点。传统的加氢脱氮工艺通常采取较高的温度和压力来实现的,不仅能耗高,设备投入成本大,而且导致烯烃饱和、辛烷值下
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深度加氢脱除油品中的含氮化合物是本领域研究的热点和难点。传统的加氢脱氮工艺通常采取较高的温度和压力来实现的,不仅能耗高,设备投入成本大,而且导致烯烃饱和、辛烷值下降、催化剂积炭和结焦等问题。本文根据离子液体具有特殊氢键的特点,提出固体催化剂耦合离子液体实现加氢脱氮的新过程,研究了离子液体对固体催化剂加氢反应的促进作用。主要研究内容如下:采用二次浸渍法制备了六种不同载体(活性炭、硅胶、ZSM-5、MCM-41、γ-Al2O3、SBA-15)的Ni2P催化剂,并在浆态床反应器中进行活性评价。得知SBA-15分子筛负载的Ni2P催化剂脱氮率效果最佳,温度为210℃,压力为4 MPa,反应四个小时脱氮率达到了36%,由不同催化剂的晶相、结构、稳定性和酸碱性等信息,可知SBA-15分子筛负载的Ni2P催化剂具有比表面积大、酸性量大是促进催化加氢脱氮性能的主要因素。考察了Ni2P/SBA-15催化剂分别耦合四种不同的离子液体加氢脱氮的性能,得出固体催化剂耦合[BMIM]BF4加氢脱氮效果最佳,脱氮率达到51.2%,较固体催化剂加氢脱氮有较明显地提高。由金属助剂的筛选和负载量的优化,得知5wt.%Mo-25 wt.%Ni2P/SBA-15固体催化剂耦合离子液体([BMIM]BF4)进行的催化反应中,当反应温度为150℃、压力为3 MPa时,其催化脱氮活性最佳为80.1%。金属助剂Mo负载的催化剂比表面积、孔容孔径最大,这有利于吡啶和H2在催化剂的表面、孔道中扩散,从而促进了催化加氢脱氮效率。将反应后的离子液体进行循环四次加氢脱氮的性能评价可知,离子液体的结构特征基本稳定,且在催化加氢脱氮反应中循环使用性能较好,具有绿色催化的特质。
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