【摘 要】
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随着消费类电子产品、电动汽车技术的快速革新,储能器件（EESCs）的能量密度、功率密度、循环寿命和安全性等指标也在不断提高。传统石墨类负极材料的各项理论指标已难以满足当前设备对高比能、高功率的输出需求,因此亟需开发其它新型负极材料。铌基氧化物,因其独特的二维层状结构,可快速嵌脱锂离子并具有良好的结构稳定性,是极具前景的新一代负极材料,但过低的电子电导率是限制其实际应用的主要屏障,需要通过表面包覆、
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随着消费类电子产品、电动汽车技术的快速革新,储能器件（EESCs）的能量密度、功率密度、循环寿命和安全性等指标也在不断提高。传统石墨类负极材料的各项理论指标已难以满足当前设备对高比能、高功率的输出需求,因此亟需开发其它新型负极材料。铌基氧化物,因其独特的二维层状结构,可快速嵌脱锂离子并具有良好的结构稳定性,是极具前景的新一代负极材料,但过低的电子电导率是限制其实际应用的主要屏障,需要通过表面包覆、材料纳米化处理及元素掺杂等方法改善其电子导电性。本文主要围绕铌基氧化物在电化学储能中的应用,分别开展了基于TiNb2O7负极的软包电池性能研究,及Nb2O5作为混合电容器负极在高倍率充放电方面的改性与应用探索。采用高温固相法大批量制备出短棒状TiNb2O7作为负极,以商用NCM811为正极进行匹配,优化正负极容量配比。装配的软包电池在负极容量/正极容量（N/P）为1.05时表现出最佳的循环稳定性和容量保持率,0.3C下首次放电比容量为155.3mAhg-1,循环200圈后容量保持率仍高达80%,充分展现出Ti2Nb2O7实际应用中的潜力。对拆解后的正负极极片的微观形貌、晶体结构、表面元素及价键组成等进行分析发现:TNO||NCM811软包电池在循环过程中,负极表面形成的固体电解质（SEI）膜的主要成分为LiF及Li2CO3,其极易溶于电解液导致所形成的SEI膜不稳定,在循环中不断破裂和在生成消耗大量活性锂。同时TNO颗粒在循环过程中存在晶格结构微区域的畸变及破裂,材料结晶性变差,离子插层的阻力增大,是全电池的容量衰减的主要原因。通过水热法制备出直径约为2～4μm的Nb2O5微米球,该微米球由片层状Nb2O5的一次颗粒组装而成,经由氢化处理可在本体中获得具有丰富氧空位缺陷(Nb2O5-x)。Nb2O5-x/4h在0.5Ag-1循环1000圈后放电比容量为157.38mAhg-1,容量保持率高达82.8%,表现出最佳的倍率性能及循环稳定性。Nb2O5-x|AC混合电容器具有显著的电容特性,0.5Ag-1下的放电比能量及比电容为185Whkg-1/188Fg-1,经过1200圈循环后保持率分别为87.4%/72.8%。这是由于本体中引入的氧空位缺陷能够缩短禁带宽度,提高电极材料的表面电荷密度,从本质上改善Nb2O5的电子导电性,此外,氧空位的引进导致部分Nb5+还原为Nb4+,造成晶格间距扩大,锂离子扩散能垒减小,协同作用使得电池的倍率性能得到提升。
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